Entwicklung von anorganischem bleifreiem Perowskit für Breitbandemission

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Künstliche Beleuchtung macht ein Fünftel des weltweiten Stromverbrauchs aus, und die Entwicklung effizienter und stabiler Leuchtmaterialien ist entscheidend, um unnötige Verschwendung von elektrischer Energie zu vermeiden. Die Einzelemitter mit Breitbandemission, wie Bleihalogenid-Perowskite, haben in letzter Zeit enorme Aufmerksamkeit für künstliche Beleuchtung und Displayanwendungen ausgelöst. Um bleifreie und stabile Perowskite mit Breitbandemission zu entwickeln, zielten Forscher in China auf niedrigdimensionale Wismuthalogenid-Perowskite ab.

Sie veröffentlichten ihre Arbeit am 15. April in Energiematerial Fortschritte.

„Die Einzelemitter mit Breitbandemission können kritische Probleme umgehen, die bei den traditionellen gemischten und Mehrkomponenten-Emittern auftreten, wie die durch Selbstabsorption verursachten Effizienzverluste, die komplexe Gerätestruktur und die Farbinstabilität aufgrund der unterschiedlichen Abbauraten von Leuchtstoffen“, sagte Paper-Autor Rengui Li, Professor am State Key Laboratory of Catalysis, Dalian National Laboratory for Clean Energy, Dalian Institute of Chemical Physics, Chinese Academy of Sciences (CAS). „Bleihalogenid-Perowskite haben sich aufgrund ihrer außergewöhnlichen photoelektrischen Eigenschaften als hochattraktive optoelektronische Materialien der nächsten Generation für lichtemittierende Anwendungen herausgestellt.“

Li erklärte, dass niederdimensionale organisch-anorganische Hybrid-Bleihalogenid-Perowskite die Erforschung der Breitbandemission dominieren, da sie von ihren starken Elektron-Phonon-Kopplungswechselwirkungen profitieren, die die Erzeugung von selbsteingefangenen Exzitonen induzieren.

„Die Toxizität von Blei und die durch organische Kationen verursachte intrinsische Instabilität behindern jedoch ihre weitere kommerzielle Anwendung“, sagte Li. „Daher ist es zwingend erforderlich, anorganische bleifreie Halogenid-Perowskite mit hocheffizienter Breitbandemission zu entwickeln.“

Auf Wismut basierende Halogenid-Perowskite haben aufgrund ihrer geringen Toxizität, guten chemischen Stabilität und der isoelektronischen Konfiguration von Bi3+ mit Pb2+ beträchtliche Aufmerksamkeit auf optoelektronischen Gebieten auf sich gezogen. Laut Li hat sich Cs3Bi2Br9 als Emitter für lichtemittierende Anwendungen herausgestellt, da eine große Exzitonenbindungsenergie vorhanden ist, um die Exzitonenrekombination effizient zu fördern. Es gibt jedoch einige Berichte über Cs3Bi2Br9 für breitbandige Lichtemission bei Umgebungstemperatur und -druck, obwohl die niedrige elektronische Dimensionalität und die starke Quanteneinschränkung, die durch die Leerstellen-geordnete Schichtstruktur hervorgerufen werden, ihm dieses Potenzial verleihen.

Einer der Hauptgründe ist, dass Cs3Bi2Br9 aufgrund der lokalisierten und komprimierten Mikrostruktur eine extrem starke Exziton-Phonon-Kopplung besitzt; Li sagte, dass dies dazu führen kann, dass selbst eingefangene Exzitonen, die für das breite Photolumineszenzband verantwortlich sind, anfälliger für thermische Löschung sind, indem sie nicht strahlende Phononen emittieren, sodass Cs3Bi2Br9 nur bei niedrigen Temperaturen oder hohem Druck eine Breitbandemission zeigt. Li und sein Team haben versucht, die Breitbandemission für Cs3Bi2Br9 zu entwickeln und, was noch wichtiger ist, den Lumineszenzmechanismus herauszufinden.

„In diesem Artikel haben wir erfolgreich eine Spurenmenge von Sb (0,13 Gew.-%) in Cs3Bi2Br9 eingebaut, ohne seine Fernstruktur zu stören“, sagte Li. „Das resultierende Cs3Bi2Br9:Sb weist eine herausragende Breitbandemission und eine bemerkenswerte Verbesserung der Photolumineszenz-Quantenausbeute (PLQY) auf.“

„Das verstärkte PLQY wird der Regulierung der Exzitonen-Rekombinationswege durch Sb-Einbau zugeschrieben, und die strahlungslose Rekombination von selbstgefangenen Exzitonen nimmt ab“, sagte Li.

Transiente Femtosekunden-Absorptionsspektren zeigen das Vorhandensein unterschiedlicher Energieniveaus von selbstgefangenen Exzitonen, und nach der Photoanregung werden die angeregten freien Exzitonen auf selbstgefangene Exzitonen übertragen, die die Gradientenenergieniveaus durchlaufen, und die extrinsischen selbstgefangenen Exzitonen bei verschiedenen Energiezuständen tragen dazu bei Zur Breitbandemission, sagte Li, weist Cs3Bi2Br9:Sb über Monate hinweg eine hervorragende strukturelle und optische Stabilität auf, was den Weg für potenzielle Lumineszenzanwendungen für die bleifreien Halogenid-Perowskite ebnet.

Mehr Informationen:
Ming Shi et al, Tuning Exciton Rekombination Pathways in Inorganic Wismuth-Based Perovskite for Broadband Emission, Energiematerial Fortschritte (2022). DOI: 10.34133/2022/9845942

Bereitgestellt vom Beijing Institute of Technology

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