Als entscheidender Bestandteil der CCUS-Technologie (Carbon Capture, Utilization and Storage) bietet die CO2-Reduktionsreaktion (CO2RR) für kohlenstoffbasierte Kraftstoffe und Chemikalien breite Anwendungsaussichten bei der Speicherung erneuerbarer Energien und der CO2-negativen Emission.
Kürzlich hat ein Team unter der Leitung von Prof. Song Li und dem assoziierten Forscher He Qun vom National Synchrotron Radiation Laboratory der University of Science and Technology of China (USTC) der Chinesischen Akademie der Wissenschaften (CAS) ein neues Verständnis des Mechanismus vorgelegt von CO2RR auf den Nickel (Ni)-Einzelatomstandorten. Ihre Studie mit dem Titel „Asymmetric Dinitrogen-Coordinated Nickel Single-Atomic Sites for Efficient CO2 Electroreduction“ wurde in veröffentlicht Naturkommunikation.
Ein idealer CO2RR-Katalysator erfordert ein niedriges Überpotential und eine hohe Stromdichte für die Produkte. Frühere Katalysatoren zeichnen sich jedoch entweder durch hohe Kosten und eine geringe Stromdichte aus, wie beispielsweise Gold (Au) und Silber (Ag), und weisen normalerweise viel höhere Überpotentiale auf als Au und Ag, wie beispielsweise Fe, Co oder Ni, was die Reaktionseffizienz begrenzt.
Daher ist es unerlässlich, 3D-Katalysatoren auf Metallbasis mit Überpotential, niedriger Stromdichte und hoher Stromdichte zu entwickeln, um Edelmetallkatalysatoren für CO2RR zu ersetzen. Um diese Herausforderungen anzugehen, schlugen die Forscher einen asymmetrischen Distickstoff-koordinierten Nickel-Einzelatomkatalysator (Ni-NC) vor. Durch die Nutzung der ungesättigten und asymmetrischen Eigenschaften der Standorte wird eine strukturelle Selbstoptimierung während des elektrochemischen Prozesses erreicht, wodurch die intrinsische Aktivität der Standorte im CO2RR erhöht wird.
In der Studie entwarf und synthetisierte das Team Ni-NC mit Distickstoffkoordination (Pyridin- und Pyrrolstickstoff) und nutzte es dann für CO2-Elektroreduktionsreaktionen in neutralen und alkalischen Medien. Röntgenabsorptionsspektren und Emissionsspektren der Synchrotronstrahlung zeigten die lokale Koordinationsstruktur der Ni-Zentren im Katalysator. Die elektrochemischen Testergebnisse zeigten, dass der Ni-NC-Katalysator sowohl in neutralen (H-Typ-Zelle) als auch in alkalischen (Gasdiffusionselektrode, GDE) Elektrolyten eine sehr hohe elektrochemische Leistung erzielen konnte.
Insbesondere unter alkalischen Bedingungen könnte der Katalysator eine CO-Teilstromdichte von 20,1 mA cmgeo-2 bei -0,15 V gegenüber der reversiblen Wasserstoffelektrode (VRHE) erreichen, was einem Faraday-Wirkungsgrad von über 90 % für CO im Potentialbereich von -0,15 bis – entspricht. 0,9 VRHE und eine hohe Umsatzfrequenz (TOF) von über 274.000 Standort-1 h-1 bei -1,0 VRHE, was die meisten gemeldeten Katalysatoren übertrifft.
Diese Studie bietet ein neues Verständnis der Rolle des Katalysators bei der CO2-Elektroreduktionsreaktion und verspricht, neues Licht auf zukünftige CO2-Reduktionstechnologien zu werfen.
Mehr Informationen:
Yuzhu Zhou et al., Asymmetrische Distickstoff-koordinierte Nickel-Einzelatomstellen für eine effiziente CO2-Elektroreduktion, Naturkommunikation (2023). DOI: 10.1038/s41467-023-39505-2
Bereitgestellt von der University of Science and Technology of China