Entkopplungstechnik von Formamidinium-Cäsium-Perowskiten für effiziente Photovoltaik

Metallhalogenid-Perowskite (ABX3) haben sich aufgrund ihrer hervorragenden optoelektronischen Eigenschaften und ihrer kostengünstigen Herstellung als vielversprechende Kandidaten für verschiedene optoelektronische Anwendungen herausgestellt. Derzeit basiert die lichtabsorbierende Schicht der Single-Junction-Perowskit-Solarzellen (PSCs) mit dem höchsten Wirkungsgrad fast ausschließlich auf FAPbI3-Perowskit, wodurch eine Leistungsumwandlungseffizienz (PCE) erreicht wird, die mit kommerziellen kristallinen Siliziumzellen vergleichbar ist.

Die photoaktive schwarze Phase FAPbI3 wandelt sich jedoch unter feuchten Bedingungen leicht in eine photoinaktive gelbe Phase um. Zur Stabilisierung des Schwarzphasen-FAPbI3 wurde ein Zusammensetzungs-Engineering wie das Legieren an A/X-Stellen entwickelt.

Insbesondere das Legieren von FA+ mit Cs+ zur Bildung von reinem Jodid-FA-Cs-Perowskit (FA1-xCsxPbI3) ist ein idealer Ansatz, um PSCs mit hoher Effizienz und Stabilität zu erhalten. Aufgrund der komplexen Kristallisationskinetik zwischen FAPbI3 und CsPbI3 weist der durch typische einstufige (1S) Kristallisation hergestellte FA1-xCsxPbI3-Perowskit jedoch eine schlechte Zusammensetzungshomogenität und eine hohe Fallendichte auf, was die Geräteleistung und Langzeitstabilität einschränkt.

Um diese Herausforderung anzugehen, haben Professor Yixin Zhao von der Shanghai Jiao Tong University und Mitarbeiter kürzlich eine Strategie des sequentiellen Cäsiumeinbaus (SCI) entwickelt, um die Kristallisation von FA-Cs-Triiodidperowskit mit hocheffizienten und stabilen PSCs zu entkoppeln.

In dieser Arbeit wird Cäsiumformiat (HCOOCs) als Cäsiumquelle sequenziell in einen hochwertigen FA-Vorläuferfilm eingeführt. Durch die Zusammenarbeit mit Professor Feng Gao von der Universität Linköping wird auch ein neuer Stabilisierungsmechanismus für die Cs-Dotierung zur Stabilisierung von FAPbI3 aufgedeckt. Dieser Forschungsartikel ist erschienen in National Science Review.

In ihrer Arbeit werden hochwertige FA1-xCsxPbI3 (x=0,05–0,16) Perowskite werden durch das SCI-Verfahren erhalten. Das Verhältnis von FA zu Cs in diesen SCI-FA1-xCsxPbI3-Perowskite können einfach durch Einstellen des Gehalts der Cäsiumquelle abgestimmt werden.

Verglichen mit dem herkömmlichen in einem Schritt hergestellten 1S-FA1-xCsxPbI3-Perowskite, SCI-FA1-xCsxPbI3-Perowskite haben eine viel gleichmäßigere Cs-Verteilung gezeigt. „Die gleichmäßige Zusammensetzungsverteilung von Cs ist der Schlüssel zur Verbesserung der Geräteleistung“, sagt Zhao, während die auf SCI-FA0.91Cs0.09PbI3-Filmen basierenden PSCs einen PCE von 24,7 % (zertifiziert 23,8 %) erreichten, was der höchste Wert ist Wert unter den bisher berichteten FA-Cs-Triiodid-PSCs.

Darüber hinaus enthüllte die Zusammenarbeit mit Gaos Gruppe einen neuen Stabilisierungsmechanismus für diese Cs-Dotierung. Der Einbau von Cs in FAPbI3 reduziert die Elektron-Phonon-Kopplungsstärke und die Gitterfluktuation erheblich, wodurch die Ionenwanderung und die Bildung von iodidreichen Clustern unterdrückt wird. Als Ergebnis wurde die Stabilität von FA-Cs-basierten Geräten stark verbessert.

Insgesamt eröffnet diese Arbeit neue Möglichkeiten zur strategischen Entwicklung hochwertiger Mischkationen-Perowskite mit guter Kontrolle über die Kristallisationskinetik und stellt einen Meilenstein in Richtung der rationalen Konstruktion hocheffizienter und stabiler optoelektronischer Anwendungen auf Perowskitbasis dar, einschließlich, aber nicht beschränkt auf Solar Zellen, Leuchtdioden und Laser.