Eine Methode zur Auflösung von Quanteninterferenzen zwischen Photoionisationspfaden mit Attosekundenauflösung

Das Gebiet der Attosekundenphysik wurde mit der Mission gegründet, Licht-Materie-Wechselwirkungen mit beispielloser Zeitauflösung zu erforschen. Jüngste Fortschritte auf diesem Gebiet haben es Physikern ermöglicht, neue Erkenntnisse über die Quantendynamik von Ladungsträgern in Atomen und Molekülen zu gewinnen

Eine Technik, die sich für die Durchführung von Forschungen auf diesem Gebiet als besonders wertvoll erwiesen hat, ist RABBITT (dh die Rekonstruktion der Attosekundenbeatigung durch Interferenz von Zwei-Photonen-Übergängen). Dieses vielversprechende Werkzeug wurde ursprünglich zur Charakterisierung ultrakurzer Laserpulse im Rahmen eines Forschungsvorhabens eingesetzt, das dieses Jahr mit dem Nobelpreis ausgezeichnet wurde. Seitdem wird es jedoch auch zur Messung anderer ultraschneller physikalischer Phänomene eingesetzt.

Forscher der East China Normal University und der Queen’s University Belfast bauten kürzlich auf der RABBITT-Technik auf, um individuelle Beiträge zur Photoionisierung eindeutig zu messen. Ihr Papier, veröffentlicht In Briefe zur körperlichen Untersuchungstellt eine neue vielversprechende Methode zur Durchführung von Attosekundenphysik-Forschung vor.

„Die RABBITT-Technik stellt im Wesentlichen eine ultraschnelle Stoppuhr für elektronische Prozesse dar, sodass wir (zum Beispiel) die Zeitverzögerung zwischen der Ionisierung verschiedener Elektronen in einem Atom„, sagte Andrew C. Brown, Co-Autor des Artikels, gegenüber Phys.org.

„Eine der Schwierigkeiten bei diesen Experimenten besteht jedoch darin, dass das Bild wesentlich komplexer wird, wenn es mehrere interferierende Prozesse gibt, und wir keine konkreten Aussagen mehr über den zeitlichen Ablauf der verschiedenen Mechanismen machen können. Im Wesentlichen haben Sie das auch.“ viele Variablen und nicht genügend Gleichungen, um sie zu lösen.

„Das wahre Genie des Experiments von Xiaochun und Jian bestand darin, mehr Gleichungen oder, genauer gesagt, eindeutigere Messungen bereitzustellen, die es uns ermöglichten, die verschiedenen Mechanismen aufzudecken.“

Xiaochun Gong und Jian Wu, die Autoren, die das Projekt leiteten, verwendeten in ihren Experimenten zwei Laserimpulse, was die Standardpraxis bei der Umsetzung der RABBITT-Technik ist. Sie änderten jedoch die Polarisation (dh den Schrägwinkel) dieser Impulse, um eine bessere Kontrolle über die gesammelten Messungen zu erlangen.

Zunächst wollten die Forscher Zeitverzögerungen bei der Photoionisierung für verschiedene Emissionswinkel auflösen. Mit anderen Worten: Sie wollten herausfinden, ob sich ein Elektron unterschiedlich verhält, wenn es relativ zum Laserfeld in verschiedene Richtungen emittiert wird. Als sie jedoch begannen, die in ihren Experimenten gesammelten Daten zu untersuchen, stellten sie fest, dass sich ein weitaus komplexeres Bild ergab, als sie erwartet hatten.

„Unsere aktuelle Arbeit ist auch diesbezüglich ein weiterer Schritt nach vorne unsere bisherige Arbeit an atomaren Teilwellenmessern„, sagte Gong. „Unser Traum ist es, die Attosekunden-Photoionisationsmessung auf das Partialwellenniveau zu bringen, was die ursprüngliche Definition der Streuphasenverschiebung ist.“

Die Forscher sammelten ihre Messungen an Helium-, Neon- und Argonproben. Die Untersuchung von Helium ist unkompliziert, da es nur zwei Elektronen enthält und es eigentlich nur eine Methode zur Ionisierung gibt, während Neon und Argon weitaus komplexere Systeme sind.

„Genauer gesagt, wenn man Helium ionisiert, gibt es nur einen möglichen Restionenzustand“, sagte Brown. „Bei Neon und Argon sind die Dinge jedoch deutlich komplizierter. Zum einen gibt es mehr Elektronen, um die man sich Sorgen machen muss, und zum anderen gibt es mehrere Restionenzustände, die alle auf eine (bisher) unbekannte Weise dazu beitragen.“ gemessenes Signal. Die Art und Weise, wie wir dies interpretierten/erklärten, bestand darin, an das klassische „Youngsche Doppelspaltexperiment“ zu denken, bei dem Licht durch zwei Öffnungen geht, bevor es auf einem Bildschirm „gemessen“ wird.“

In einem klassischen Doppelspaltexperiment nach Young erzeugt Licht, das durch zwei Öffnungen fällt, ein Interferenzmuster auf einem Bildschirm. Dies liegt daran, dass die Wellen, die durch jede Öffnung gehen, auf unterschiedlichen Wegen am selben Ort ankommen, was zu sogenannten „Fransen“ konstruktiver oder destruktiver Interferenz führt.

„Der Schlüssel zu diesem Experiment und der Grund, warum es zu einer so überzeugenden Metapher geworden ist, insbesondere für Quantentheoretiker, liegt darin, dass man nicht sagen kann, durch welchen Spalt das Licht gegangen ist, da dieser nicht gemessen werden kann“, sagte Brown. „Alles, was Sie messen können, ist die Interferenz, und die ‚Welche Richtungsinformationen‘ sind nicht zugänglich.“

In den von Brown, Gong und ihren Mitarbeitern durchgeführten Experimenten waren die beiden Öffnungen in den klassischen Doppelspaltexperimenten von Young zwei verschiedene Restionenzustände in Neon. Im Gegensatz dazu handelte es sich bei dem von ihnen gemessenen Interferenzmuster um die Winkelverteilung der Photoelektronen, die durch die beiden verzerrten Laserpulse erzeugt wurde.

„Indem wir die Messung für zwei verschiedene Schrägwinkel durchführen und dann alle verschiedenen Wege ermitteln, die die Elektronen nehmen könnten, um zu einem bestimmten Endzustand zu gelangen, könnten wir dann die Gleichungen lösen, um sowohl die Amplitude als auch die Phase für jeden unterschiedlichen Weg zu erhalten.“ sagte Brown. „Mit anderen Worten: Wir haben herausgefunden, durch welchen Spalt das Elektron wie gelangt ist.“

Die meisten Studien zur experimentellen Attosekundenphysik verwenden leichte theoretische Berechnungen, um ihre Ergebnisse im Nachhinein zu erklären. Dieses Projekt erforderte jedoch viel detailliertere Simulationen, um die komplexe Dynamik zu berücksichtigen und im Wesentlichen eine Vorhersage zu liefern, die das Experiment bestätigen konnte.

„Die Methode, die wir zur Rekonstruktion der verschiedenen Pfade im Experiment verwendet haben, verfügt über eine solide theoretische Grundlage, aber die Dynamik ist so komplex, dass es schwierig wäre, stichhaltig zu beweisen, dass die Zahlen, die wir aus dem Experiment extrahieren, zuverlässig sind“, sagte Brown. „Wir haben Simulationen mit der R-Matrix mit Zeitabhängigkeitscode (RMT) durchgeführt, der alle diese Dynamiken nach ersten Prinzipien verarbeiten kann, und von dort aus konnten wir die Amplituden und Phasen direkt extrahieren.“

Als sie ihre experimentellen Ergebnisse mit denen der Simulation verglichen, stellten sie fest, dass sie eng übereinstimmten. Dies deutet darauf hin, dass ihr Experiment tatsächlich das gemessen hat, was sie theoretisch behaupteten.

„Zusammenfassend versuchen wir, das Laserfeld zu nutzen, um der dazwischenliegenden D-Welle eine zusätzliche Phase hinzuzufügen“, sagte Gong. „Wir können die S-Welle und die D-Welle identifizieren, aber wir können ihre Phaseneigenschaft stören und ihre endgültige Interferenzeigenschaft beobachten. Wir können zum Beispiel die Box öffnen, um zu wissen, ob die ‚Quantenkatze‘ lebt oder nicht, aber wir.“ kann etwas Unruhe hinzufügen und prüfen, ob das Kästchen reagiert oder nicht, wobei die Antworten ein Muss aus der Reaktion der Katze darin sind.“

Die Forscher betrachten ihre vorgeschlagene experimentelle Methode als „Partialwellenmesser“, also als ein Werkzeug, das einzelne Beiträge zur Photoionisation effektiv messen kann. Bemerkenswert ist, dass ihre vorgeschlagene Methode auf zwei unterschiedlichen experimentellen Techniken basiert, nämlich der Änderung der Laserpolarisation und der Messung der Koinzidenz von Photoelektronen und Ionen, die bisher nicht zusammen verwendet wurden.

„Unsere Arbeit hat diese Techniken so kombiniert, dass diese neue Messung möglich wurde“, sagte Brown. „Das heißt nicht, dass die Messungen keineswegs unkompliziert waren, aber es wäre keine Überraschung, wenn in den kommenden Jahren dieselbe Kombination von Techniken verwendet würde, um interessantere Messungen der ultraschnellen Dynamik durchzuführen.“

Ein weiterer einzigartiger Aspekt dieser aktuellen Studie ist die Simulation, die zur Validierung der experimentellen Ergebnisse des Teams verwendet wird. Wissenschaftler haben lange Zeit versucht, experimentelle Daten mithilfe theoretischer Modelle zu interpretieren, doch Brown, Gong und ihre Kollegen entschieden sich stattdessen für eine Simulation.

„Die Ergebnisse, die RMT liefert, sind weniger intuitiv, weil das Modell alles andere als einfach ist“, erklärte Brown. „Allerdings durch die Einbeziehung einer Beschreibung aller interessanten Multielektroneneffekte und dies auf eine allgemeine Art und Weise, sodass man nicht auf bestimmte beschränkt ist.“ Atome oder bestimmte Laserparameter können wir tatsächlich damit beginnen, Experimente auf diesem Gebiet auf eine Weise durchzuführen, die in den rund dreißig Jahren der Attowissenschaft bis zu diesem Zeitpunkt einfach nicht möglich war.

Die jüngste Arbeit dieses Forscherteams bietet neue Einblicke in die grundlegende Dynamik der Photoionisation. Während sich Brown, Gong und ihre Mitarbeiter hauptsächlich auf die Physik dieses Phänomens konzentrieren, könnten ihre Bemühungen in Zukunft dazu beitragen, neue Strategien zur Steuerung von Elektronen mithilfe von Licht zu identifizieren. Dies könnte die Entwicklung ultraschneller elektronischer Schaltkreise und Photovoltaiktechnologien (Solarmodule) beeinflussen oder vielleicht sogar dazu beitragen, medizinische Instrumente zu entwickeln, die Strahlenschäden an Zellen verhindern.

„Wir arbeiten daran, eine umfassendere Theorie der Prozesse höherer Ordnung in der Photoemission zu entwickeln“, sagte Brown. „Mit anderen Worten, wir versuchen theoretisch zu beschreiben, was passiert, wenn Sie in diesen Experimenten vom RABBITT-Typ mehrere (mehr als zwei) Photonen absorbieren. Obwohl wir diesen RMT-Code haben, der die Dynamik nach ersten Prinzipien simulieren kann, wenn Sie das interpretieren möchten.“ Um die Erkenntnisse zu gewinnen, braucht man auch ein relativ einfaches Modell, um die verschiedenen Wege zu erklären.“

Während sie an einem theoretischen Modell arbeiten, das die in ihren Experimenten gesammelten Daten erklären kann, planen die Forscher, weiterhin Experimente durchzuführen und Simulationen bei immer höheren Intensitätsbereichen durchzuführen. Sie hoffen, dadurch die Übergänge von Wenigphotonen- zu Mehrphotonensystemen und schließlich zur Starkfeldphysik weiter untersuchen zu können.

„Die Entwicklung der Starkfeldphysik entfernt sich von der traditionellen Streutheorie und es besteht eine große Lücke zwischen ihnen“, fügte Gong hinzu. „Es muss eine Zwischenbrücke gebaut werden, um ein sanftes Verständnis von einem Photon zum Multiphoton zu ermöglichen.“

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