Materialwissenschaftler könnten bald Materialeigenschaften mit Licht steuern.
Ein Team, bestehend aus Forschern der Universität Kyoto und des Kurume Institute of Technology, hat ein Skalierungsgesetz entdeckt, das die Oberschwingungserzeugung höherer Ordnung in dem Festschicht-Perowskit-Material Ca2RuO4 bestimmt.
Die Erzeugung von Harmonischen höherer Ordnung ist ein nichtlineares optisches Phänomen, bei dem extrem ultraviolette Photonen von einem Material als Ergebnis von Wechselwirkungen mit hochintensivem Licht emittiert werden.
„Das Phänomen, das erstmals in atomaren Gassystemen beobachtet wurde, hat inzwischen den Weg in die Attosekundenforschung geebnet“, sagt Studienautor Kento Uchida. „Aber bei einigen stark korrelierten Feststoffen wie Ca2RuO4 ist es etwas unvorhersehbarer.“
Aufgrund der starken Wechselwirkung zwischen Elektronen in diesen Festkörpern können die Eigenschaften der Oberschwingungserzeugung höherer Ordnung nur festgestellt werden, wenn man versteht, wie sich diese Elektronen in Gegenwart von Licht bewegen.
Um diese experimentell nie bestätigte Frage anzugehen, machte sich das Team daran, die Beziehung zwischen Temperatur und Photonenemission in Ca2RuO4 zu beobachten. Sie verwendeten einen Impuls im mittleren Infrarotbereich, um die Intensität der Erzeugung hoher Oberwellen bei Temperaturen von extrem niedrigen 50 bis moderaten 290 Kelvin zu messen und abzubilden.
Am unteren Ende zeichnete das Team die Erzeugung von Harmonischen höherer Ordnung mehrere hundert Mal intensiver als bei Raumtemperatur auf. Die Photonenemissionen nahmen mit zunehmender Lückenenergie – der Energie, die Elektronen zum Leiten von Elektrizität benötigen – zusammen mit dem Temperaturabfall weiter zu.
Das Team fand heraus, dass solche Emissionen in der Mott-isolierenden Phase des Materials auftraten, wo die starke Abstoßung zwischen Elektronen und die hohe Spaltenergie das Metall von einem elektrischen Leiter in einen Isolator umwandeln.
„Wir haben entdeckt, dass Oberschwingungen höherer Ordnung in stark korrelierten Materialien stark von der Lückenenergie der Materialien abhängen“, erklärt Uchida.
Dieses Skalierungsgesetz kann theoretische Studien auf verfeinerte Beschreibungen der Nichtgleichgewichts-Elektronendynamik in stark korrelierten Materialien lenken: ein zentrales Thema in der Physik der kondensierten Materie.
Uchida kommt zu dem Schluss, dass ihre „Ergebnisse auch eine Grundlage für das Materialdesign bilden, um effizientere nichtlineare optische Geräte zu erzielen“.
Die Studie wurde veröffentlicht in Briefe zur körperlichen Überprüfung.
K. Uchida et al, Oberschwingungserzeugung und ihr unkonventionelles Skalierungsgesetz im Mott-isolierenden Ca2RuO4, Briefe zur körperlichen Überprüfung (2022). DOI: 10.1103/PhysRevLett.128.127401