Ein „Goldstandard“ für rechnergestützte Materialwissenschaftscodes

Seit einigen Jahrzehnten sind Physiker und Materialwissenschaftler auf der ganzen Welt damit beschäftigt, Computercodes zu entwickeln, die die wichtigsten Eigenschaften von Materialien simulieren. Heute können sie aus einer ganzen Familie solcher Tools auswählen und damit Zehntausende wissenschaftliche Artikel veröffentlichen pro Jahr.

Diese Codes basieren typischerweise auf der Dichtefunktionaltheorie (DFT), einer Modellierungsmethode, die mehrere Näherungen verwendet, um die sonst überwältigende Komplexität der Berechnung des Verhaltens jedes einzelnen Elektrons gemäß den Gesetzen der Quantenmechanik zu reduzieren.

Die Unterschiede zwischen den mit verschiedenen Codes erzielten Ergebnissen sind auf die vorgenommenen numerischen Näherungen und die Wahl der numerischen Parameter hinter diesen Näherungen zurückzuführen, die häufig auf die Untersuchung bestimmter Materialklassen oder die Berechnung von Eigenschaften zugeschnitten sind, die beispielsweise für bestimmte Anwendungen von entscheidender Bedeutung sind , Leitfähigkeit für potenzielle Batteriematerialien.

Angesichts der Komplexität dieser Codes ist es wirklich schwierig sicherzustellen, dass sie alle frei von möglichen Codierungsfehlern sind oder nicht durch zu grobe numerische Näherungen beeinträchtigt werden. Für die Community ist es jedoch von entscheidender Bedeutung, zu überprüfen, ob die Ergebnisse verschiedener Codes vergleichbar, konsistent und reproduzierbar sind.

In einem Artikel veröffentlicht in Nature Reviews Physikhat eine große Gruppe von Wissenschaftlern die bislang umfassendste Verifizierung von Festkörper-DFT-Codes durchgeführt und ihren Kollegen die Werkzeuge und eine Reihe von Richtlinien zur Bewertung und Verbesserung bestehender und zukünftiger Codes zur Verfügung gestellt.

Die Arbeit baut auf einer früheren Studie auf, die in veröffentlicht wurde Wissenschaft im Jahr 2016 hatte das Unternehmen 40 Rechenansätze verglichen, indem es jeden einzelnen davon zur Berechnung der Energien eines Testsatzes von 71 Kristallen verwendete, von denen jeder einem Element im Periodensystem entsprach, und kam zu dem Schluss, dass die gängigen Codes mit jedem sehr gut übereinstimmten andere.

„Diese Arbeit war beruhigend, aber sie erforschte nicht wirklich genug chemische Vielfalt“, sagt Giovanni Pizzi, Leiter der Materialsoftware- und Datengruppe am Paul Scherrer Institut PSI in Villigen (Schweiz) und korrespondierender Autor der neuen Arbeit.

„In dieser Studie haben wir 96 Elemente betrachtet und für jedes davon zehn mögliche Kristallstrukturen simuliert.“ Insbesondere untersuchten sie für jedes der ersten 96 Elemente des Periodensystems vier verschiedene Unare, also Kristalle, die nur aus Atomen des Elements selbst bestehen, und sechs verschiedene Oxide, zu denen auch Sauerstoffatome gehören.

Das Ergebnis ist ein Datensatz von 960 Materialien und ihren Eigenschaften, berechnet durch zwei unabhängige, hochmoderne DFT-Codes namens FLEUR und WIEN2k. Bei beiden handelt es sich um „All-Electron“-Codes (AE), das heißt, sie berücksichtigen explizit alle Elektronen in den betrachteten Atomen.

Dieser Datensatz kann nun von jedem als Maßstab verwendet werden, um die Präzision anderer Codes zu testen, insbesondere solcher, die auf Pseudopotentialen basieren, bei denen im Gegensatz zu All-Elektronen-Codes (AE) die Elektronen, die nicht an chemischen Bindungen beteiligt sind, in a behandelt werden vereinfachte Methode, um die Berechnung einfacher zu gestalten.

„Wir haben in unserer Arbeit tatsächlich bereits damit begonnen, neun solcher Codes zu verbessern, indem wir ihre Ergebnisse mit denen in unserem Datensatz verglichen, die Abweichungen gemessen und ihre numerischen Parameter (wie die Pseudopotentiale) entsprechend angepasst haben“, erklärt Pizzi.

Die Studie enthält auch eine Reihe von Empfehlungen für Benutzer von DFT-Codes, um sicherzustellen, dass Computerstudien reproduzierbar sind, wie der Referenzdatensatz für die Durchführung zukünftiger Verifizierungsstudien verwendet werden kann und wie er auf andere Codefamilien und andere erweitert werden kann Materialeigenschaften.

„Wir hoffen, dass unser Datensatz in den kommenden Jahren eine Referenz für das Fachgebiet sein wird“, sagt Pizzi, der zusammen mit Marnik Bercx, Kristjan Eimre, Sebastiaan Huber, Matthias Krack und Nicola Marzari einer der neun MARVEL-Forscher ist, die die Studie verfasst haben , Aliaksandr Yakutovich, Jusong Yu, Austin Zadoks.

Die Studie bietet auch eine Umgebung für zukünftige Verifizierungsstudien durch AiiDA, das Open-Access-Rechenrahmenwerk, das vom National Center for Competence in Research (NCCR) MARVEL entwickelt wurde, das die Arbeit unterstützte und bei dem Pizzi Projektleiter ist, und vom europäischen Kompetenzzentrum MaX.

„AiiDA ermöglicht es uns, die gleiche Anweisung auf die gleiche Weise für 11 verschiedene Codes zu schreiben, zum Beispiel die Anfrage, eine bestimmte Struktur zu berechnen“, sagt Pizzi. Anschließend kann es die Berechnung für Sie durchführen und jeweils die richtigen numerischen Parameter auswählen.“

Neben der Erweiterung des Referenzdatensatzes um weitere Strukturen hofft Pizzi, dass er in Zukunft nicht nur die Genauigkeit der verschiedenen Codes berücksichtigen möchte, sondern auch, wie teuer sie in Bezug auf Zeit und Rechenleistung sind, um so den Wissenschaftlern bei der Suche zu helfen die kostengünstigsten Parameter für ihre Berechnungen.