Einem Team unter der Leitung von Prof. Jiang Bin von der University of Science and Technology of China (USTC) gelang eine Reihe von Durchbrüchen bei Simulationen der chemischen Dynamik von Molekül-, Festphasen- und Grenzflächensystemen durch Anwendung eines atomistischen neuronalen Netzwerks (AtNN). Eine Rezension ihrer Arbeiten wurde in veröffentlicht WIRES Computational Molecular Science am 16.11.
AtNN ist in der physikalisch-chemischen Forschung weit verbreitet, insbesondere in Simulationen der chemischen Dynamik. Durch die Zerlegung der Systemeigenschaften in den Beitrag jedes Atoms kann AtNN unterschiedliche Symmetrien und Periodizitäten von Molekülen, kondensierten Phasen und Grenzflächensystemen erfüllen, wodurch genaue und effiziente Molekulardynamiksimulationen komplexer Systeme erreicht werden.
Das Team von Prof. Jiang Bin hat eine Reihe von Artikeln über die Verwendung von AtNN zur Vorhersage von potentiellen Energieoberflächen und chemischen Eigenschaften veröffentlicht. Basierend auf ihrer bisherigen Forschung stellte dieser Aufsatz die grundlegenden Konzepte und physikalischen Ideen der AtNN-Methoden vor und diskutierte verschiedene Strategien zur Verbesserung der Effizienz der atomaren Umgebungsbeschreibung in verschiedenen AtNN-Methoden.
Das vom Team von Prof. Jiang Bin vorgeschlagene eingebettete atomare neurale Netzwerk (EANN) verwendet das Quadrat der linearen Kombination von Orbitalen vom Gaußschen Typ (GTOs), um die Dreikörperkorrelation zu berechnen, wodurch die Effizienz erheblich verbessert wird. Hinsichtlich der Beschreibung kombiniert EANN mehrere radiale Funktionen, um die Zwei-Körper-Korrelation zu verbessern.
Darüber hinaus wird die Genauigkeit des Modells durch die Verwendung eines Nachrichtenweiterleitungsnetzwerks zur rekursiven Einbeziehung nichtlokaler Wechselwirkungen außerhalb der atomaren Umgebung im Vergleich zu AtNN, das vollständig auf lokalen Mehrkörperdeskriptoren basiert, erheblich verbessert.
Darüber hinaus fasste das Papier auch aktuelle Arbeiten zur Verallgemeinerung der skalaren AtNN-Modelle zur Darstellung tensorischer Größen zusammen. Diese Arbeiten konzentrieren sich hauptsächlich auf die Tensierung der permutationsinvarianten Ausgabe des AtNN, um die rotationsinvariante Symmetrie von Tensoren zu erfüllen – zum Beispiel durch die Verwendung von Koordinaten und Gradienten, um Richtungseigenschaften einzuführen und Tensoren erster oder zweiter Ordnung zu konstruieren, um Antwort und Übergang darzustellen Eigenschaften wie Dipolmoment und Polarisierbarkeit. Große Fortschritte wurden auch bei der Beschreibung komplexerer Tensoren wie dem elektronischen Hamiltonian mit AtNN erzielt.
Der Trainingsdatensatz ist entscheidend für die Modellkonstruktion eines bestimmten Systems in AtNN. Die vom Team von Prof. Jiang Bin entwickelten aktiven Lernalgorithmen wie die Fehlersuche in Kombination mit molekulardynamischen Trajektorien sind in der Lage, nach Bereichen mit großer Unsicherheit im Modell zu suchen und neue Konfigurationen zu testen, um sie dem Trainingssatz hinzuzufügen, wodurch das Modelltraining verbessert werden kann.
Eine weitere Herausforderung bei der Datenabtastung besteht darin, die Wirkung der atomaren Substitution auf die Konfigurationsähnlichkeit effizient zu berücksichtigen. Die Effizienz von AtNN bei der Lösung der obigen Probleme wurde durch mehrere Anwendungsbeispiele in Gasphasen-Oberflächensystemen bewiesen.
In Zukunft erwartet das Team, AtNN-Methoden zu verallgemeinern, um langreichweitige Wechselwirkungen und chemische Eigenschaften unter externen Feldern auszudrücken und die Schrödinger-Gleichungen von Elektronen und Kernen zu lösen.
Mehr Informationen:
Yaolong Zhang et al, Darstellungen atomistischer neuronaler Netze für chemische Dynamiksimulationen von molekularen, kondensierten Phasen- und Grenzflächensystemen: Effizienz, Darstellbarkeit und Verallgemeinerung, WIRES Computational Molecular Science (2022). DOI: 10.1002/wcms.1645
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