Durchbrechen des „Kompromisseffekts“ zwischen Aktivität und Selektivität bei der katalytischen Umwandlung

Forscher haben über eine Strategie berichtet, um den Kompromiss zwischen Aktivität und Selektivität für die direkte Umwandlung von Synthesegas, einer Mischung aus Kohlenmonoxid und Wasserstoff, in gewünschtes Ethylen, Propylen und Butylen zu entwirren. Diese Kohlenwasserstoffe werden als leichte Olefine bezeichnet und sind die am häufigsten verwendeten Bausteine ​​für Kunststoffe.

„Aktivität und Selektivität sind zwei Hauptindikatoren für einen erfolgreichen Katalysator für chemische Reaktionen. Eine höhere Aktivität bedeutet eine höhere Effizienz bei der Umwandlung von Ausgangsstoffen in Produkte und reduziert dadurch den Energieverbrauch“, sagte Jiao Feng, außerordentlicher Professor am Dalian Institute of Chemical Physics Chinesische Akademie der Wissenschaften in Dalian, China. „Die Selektivität spiegelt den Prozentsatz der gewünschten Produkte wider, in diesem Fall beispielsweise Ethylen, Propylen und Butylen, der die Wirtschaftlichkeit der Technologie bestimmt.“

Fast ein Jahrhundert lang wurde ein Verfahren namens Fischer-Tropsch-Synthese (FTS) zur direkten Umwandlung von Synthesegas mit Katalysatoren auf Eisen- oder Kobaltbasis zur Synthese von Chemikalien eingesetzt. Die Selektivität für leichte Olefine blieb jedoch eine Herausforderung. Ein alternatives Verfahren namens OXZEO, das vor sechs Jahren von demselben Forschungsteam unter Verwendung eines Metalloxid-Zeolith-Katalysators entwickelt wurde, verbesserte die Selektivität für leichte Olefine weit über die theoretische Grenze von FTS hinaus. Trotz der erheblichen Fortschritte im Laufe der Jahre ist die Aktivität immer noch durch den Kompromiss zwischen Aktivität und Selektivität begrenzt.

Wenn FTS beispielsweise zur Umwandlung von Synthesegas in leichte Olefine eingesetzt wird, beträgt die Ausbeute etwa 26 %. Bei Verwendung herkömmlicher siliziumhaltiger Zeotypen im Rahmen des OXZEO-Katalysatorkonzepts erreichte die Ausbeute an leichten Olefinen bisher ein Maximum von 27 %. Diese Grenzen ergeben sich aus dem Kompromiss zwischen Aktivität und Selektivität, einer seit langem bestehenden Herausforderung in der Katalyse. Dies lässt sich auf die katalytischen Zentren sowohl der Ziel- als auch der Nebenreaktionen zurückführen, die üblicherweise an technischen Katalysatoren verwickelt sind.

Jetzt in einem in der Zeitschrift veröffentlichten Artikel Wissenschaft Am 18. Mai 2023 hat ein Team unter der Leitung von Dr. Es verbessert die Umwandlung der Zwischenprodukte in Olefine, indem es mehr aktive Zentren und damit die Bildung von Zwischenprodukten schafft, ohne jedoch die Selektivität leichter Olefine zu beeinträchtigen. Mit dieser neuen Strategie erreichten die Forscher gleichzeitig eine hohe CO-Umwandlung und Selektivität für leichte Olefine, und die Ausbeute erreichte unter optimierten Bedingungen beispiellose 48 %.

Um den Mechanismus zu validieren, untersuchten die Forscher auch Silizium- und Magnesiumersatz-Aluminophosphate und testeten sie in ähnlichen Szenarien. Die aktiven Zentren dieser beiden Zeotypen können die Nebenreaktion der Hydrierung und Oligomerisierung nicht wirksam abschirmen, sodass der Kompromiss zwischen Aktivität und Selektivität trotz Optimierung der Säurezentrendichte oder der Reaktionsbedingungen nicht überwunden werden kann.

„Die Trennung der aktiven Zentren der beiden Schlüsselschritte der Synthesegasumwandlung über OXZEO-Katalysatoren, die Erhöhung der Dichte der aktiven Zentren und die Modulation ihrer Eigenschaften für die Kinetik des Zwischentransports und der Reaktionen innerhalb der vom Zeotyp begrenzten Poren bieten eine wirksame Lösung für die Synthesegasumwandlung in leichte Olefine. “ sagte Pan Xiulian, Professor am Dalian Institute of Chemical Physics der Chinesischen Akademie der Wissenschaften in Dalian, China. „Wir gehen davon aus, dass dies auf die analoge bifunktionelle Katalyse in anderen Reaktionen anwendbar ist und für die weitere Entwicklung der Zeolithkatalyse von Interesse sein wird.“

„Wenn es in Zukunft in die grüne Wasserstoff-Energietechnologie integriert werden kann, wird es einen wesentlichen Beitrag zum Ziel der CO2-Neutralität leisten“, sagte Bao Xinhe, Professor am Dalian Institute of Chemical Physics der Chinesischen Akademie der Wissenschaften in Dalian Präsident der Universität für Wissenschaft und Technologie Chinas.