Durch Licht und elektrische Felder regulierte Hydrogel-Fortbewegung

Materialwissenschaftler zielen darauf ab, autonome Materialien zu entwickeln, deren Funktion über die auf Reize reagierende Betätigung hinausgeht. In einem neuen Bericht in Wissenschaftliche FortschritteYang Yang und ein Forschungsteam am Center for Bioinspired Energy Science der Northwestern University, USA, entwickelten foto- und elektroaktivierte Hydrogele, um Fracht einzufangen und auszuliefern und Hindernissen bei der Rückkehr auszuweichen.

Um dies zu erreichen, verwendeten sie zwei Spiropyran-Monomere (photoschaltbare Materialien) im Hydrogel für photoregulierte Ladungsumkehr und autonomes Verhalten unter einem konstanten elektrischen Feld. Die foto-/elektroaktiven Materialien könnten auf der Grundlage konstanter äußerer Reize autonom Aufgaben ausführen, um intelligente Materialien auf molekularer Ebene zu entwickeln.

Bioengineering eines geladenen Hydrogels

Weiche Materialien mit lebensechter Funktionalität haben vielversprechende Anwendungen als intelligente Robotermaterialien in komplexen dynamischen Umgebungen mit Bedeutung in Mensch-Maschine-Schnittstellen und biomedizinische Geräte. Yang und Kollegen entwickelten ein foto- und elektroaktiviertes Hydrogel, um Fracht einzufangen und abzuliefern, Hindernissen auszuweichen und zu ihrem Ausgangspunkt zurückzukehren, basierend auf ständigen Reizen von sichtbarem Licht und angelegter Elektrizität. Diese konstanten Bedingungen stellten Energie zur Führung des Hydrogels bereit.

Das Forschungsteam integrierte Spiropyran-Einheiten mit unterschiedlichen Substituenten kovalent in die Konstrukte, um die Nettoladung der weichen Materialien zu regulieren. Sie verwendeten Finite-Elemente-Simulationen, um das Design und die Bewegung der geladenen Hydrogele zu steuern und 3D-Oberflächenprofile zu entwickeln, um den dielektrophoretischen Effekt zu maximieren. Yang und das Team untersuchten weiter den Umfang der elektroaktiven Fortbewegung und Photoaktivierung in den Spiropyran-Hydrogeln.

Ladungsumkehr von Spiropyran-funktionalisierten Polymeren

Yang und Kollegen verwendeten zwei verschiedene Spiropyranmoleküle mit unterschiedlichen Nettoladungen. Sie synthetisierten jedes der Moleküle mit einer polymerisierbaren Methacrylatgruppe vorhandene Berichte.

Sie bauten unterschiedliche Verhältnisse der Spiropyran-Moleküle ein N-Isopropylacrylamid Polymerketten (PNIPAM) um Hydrogele zu bilden. In diesem Fall stimmten sie die Ladungsumkehrfunktionen mithilfe von Copolymeren der Spiropyran-Struktureinheiten ab, um ein photoschaltbares Potenzial und ladungsumkehrbares Verhalten mit einstellbarer Ladung zu zeigen. Die Wissenschaftler stimmten die Ladungsumkehrzeit ab, indem sie das Verhältnis der beiden Spiropyran-Einheiten änderten, ohne die Schalt- und Erholungsraten zu ändern.

Photoaktivierte elektroaktive Bewegung der Spiropyran-PNIPAM-Hydrogele

Basierend auf dem Ladungsumkehrverhalten der Polymere photoregulierte Yangs Team die elektroaktiven Hydrogele mithilfe eines Vernetzers zu ihrer Herstellung.

Zunächst konnte das Team das Hydrogel positiv aufladen, um sich unter einem Druck in Richtung Kathode zu bewegen elektrisches Gleichstromfeld, wobei die positive Ladung von den Spiropyran-Einheiten in das Hydrogel-Netzwerk übertragen wird. Danach erfolgt die dauerhafte Bindung Sulfonatgruppen an der Polymerkette machte die Nettoladung des Konstrukts negativ und ermöglichte es dem negativ geladenen Hydrogel, zurück zur Anode zu navigieren.

Das Team untersuchte die photoregulierten elektroaktiven Fortbewegungsgeschwindigkeiten der Hydrogelscheiben über mehrere Hell-Dunkel-Zyklen hinweg, um ihre Fortbewegungsgeschwindigkeit zu untersuchen, und bestimmte die Beziehung zwischen der Ladung und der Geschwindigkeit der Hydrogelscheiben. Sie stützten sich dabei auf das Gleichgewicht zwischen der elektrostatischen Kraft und der hydrodynamischen Widerstandskraft, wobei die höhere angelegte Spannung und der größere Durchmesser der Hydrogelscheiben zu einer höheren Fortbewegungsgeschwindigkeit führten. Solche Polymergeräte eignen sich gut zum Erfassen und Liefern von Fracht durch autonome Jagd.

Fracht erfassen und ausliefern

Yang und Kollegen untersuchten das Ladungstransportpotenzial der Konstrukte, indem sie einfache scheibenförmige Spiropyran-PNIPAM-Hydrogele und kugelförmige Konstrukte konstruierten, in die Nanopartikel als Ladungen eingebettet waren. Die starke dielektrophoretische Kraft ermöglichte den Materialien autonome Jagd- und Aufnahmefunktionen.

Basierend auf Simulationen bildeten Yang und Kollegen ein dreiarmiges Spiropyran-PNIPAM-Hydrogelobjekt photoinitiierte freie radikalische Polymerisation mit überlegener Fangfähigkeit der Auslegerarme. Im ungeladenen Zustand verschwand der elektrische Feldgradient um das Hydrogel, was eine autonome Ladungsfreisetzung während der Ladungsumkehr ermöglichte. Die Ladungsfreigabe erfolgte ebenfalls durch Abschalten des elektrischen Feldes.

Hindernissen automatisch ausweichen

Das Forschungsteam zeigte, wie Materialien mit einer hohen Dielektrizitätskonstante induzierte eine anziehende elektrophoretische Kraft, und Materialien mit einer niedrigeren Dielektrizitätskonstante übten eine abstoßende elektrophoretische Kraft auf das benachbarte geladene Hydrogelobjekt aus.

Benutzen Finite-Elemente-BerechnungenSie zeigten die Möglichkeit niedriger Dielektrizitätskonstanten, das geladene Hydrogel durch Hindernisse zu leiten. Unter ständigen Reizen des elektrischen Feldes und der Lichtbestrahlung umging das Hydrogel automatisch Barrieren und wanderte nach der Ladungsumkehr ohne menschliches Eingreifen zurück.

Ausblick

Auf diese Weise entwickelten Yang und Kollegen ein foto- und elektroaktives Hydrogel, das Fracht einfangen und abgeben sowie Hindernissen unter ständigen äußeren Reizen ausweichen kann. Die Wissenschaftler verwendeten zwei unterschiedliche Verhältnisse der Spiropyran-Einheiten im Hydrogel und sorgten dafür, dass die Nettoladung im chemisch zufälligen Netzwerk unter Bestrahlung mit blauem Licht einstellbar war. Dies ermöglichte eine fotoregulierte, elektroaktive Bewegung mit autonomem Verhalten unter der Leitung von Licht und Elektrizität.

Die autonomen Soft-Matter-Produkte erfassten und lieferten elegant Fracht und vermied dabei Hindernisse mit Anwendungen, die für Szenarien geeignet sind, um die Sicherheit der Überwachung einer Situation aus der Ferne zu gewährleisten – beispielsweise wenn menschliches Eingreifen unpraktisch ist. Diese neuen Biomaterialien mit autonomer Funktionalität können mithilfe umweltempfindlicher elektrostatischer Wechselwirkungen und Photoaktivierung in weichen Materialien einfallsreich konstruiert werden.

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