Die Studie enthüllt eine spontane toroidale Polartopologie im helielektrischen nematischen Zustand

Magnetische und elektrische Dipole, Objekte mit zwei entgegengesetzt geladenen Enden, haben eine ähnliche symmetrische Struktur. Man könnte daher annehmen, dass sie ähnliche innere Strukturen und physikalische Zustände aufweisen.

Forscher der South China University of Technology in China haben kürzlich gezeigt, dass dies nicht immer der Fall ist, indem sie die Topologie eines entstehenden ferroelektrischen Zustands flüssiger Materie mit polarisierten Helices untersuchten, der als „helielektrischer nematischer Zustand“ bekannt ist. Ihre Erkenntnisse, veröffentlicht In Naturphysikzeigen, dass dieser Zustand eine spontane toroidale Polartopologie aufweist, die durch einen flexoelektrischen Effekt erzeugt wird, der eine spezifische Form der Spreizverformung von Polarisationen begünstigt.

Während Ferroelektrizität in der nematischen Phase jahrzehntelang vermutet wurde, wurde sie erst im Jahr 2020 von einer Forschungsgruppe an der University of Colorado Boulder experimentell nachgewiesen. Dieses Team konnte diese schwer fassbare Flüssigkristallphase in RM734, einer chemischen Verbindung, erfolgreich beobachten synthetisiert von einer Forschungsgruppe an der University of Leeds im Jahr 2017.

„In Zusammenarbeit mit einem Chemiker, Prof. Huang, begann unsere Gruppe im Jahr 2019 mit der Entwicklung hochpolarer und fluidischer Flüssigkristallmaterialien und dem Verständnis ihrer Struktur-Eigenschafts-Beziehungen, die noch auf grundlegender Ebene etabliert werden mussten“, sagte Satoshi Aya, der korrespondierende Autor von das aktuelle Papier in Naturphysik, sagte Phys.org. „Wir haben auf den bahnbrechenden Arbeiten von Mandle und Goodby (RM734-Molekül) und einer japanischen Gruppe an der Kyushu-Universität unter der Leitung von Prof. Kikuchi (DIO-Molekül) aufgebaut. Bemerkenswert ist, dass sowohl RM734 als auch DIO im Jahr 2017 fast gleichzeitig gefunden wurden.“

Bis vor kurzem haben Aya und seine Mitarbeiter eine Molekülbibliothek zusammengestellt, die verschiedene ferroelektrische nematische und neue polare Flüssigkristallmaterialien enthält. Durch die Analyse der Materialien in dieser Bibliothek, die mittlerweile etwa 300–400 Materialien umfasst, konnten sie polare Phasen und unerwartete Phasenübergänge identifizieren, die zur Bildung bisher unbekannter polarer topologischer Strukturen führen.

„In einem besonderen Fall haben wir im Jahr 2020 einige ferroelektrische nematische Materialien mit relativ geringer Formanisotropie, aber hoher Polarität gefunden, die direkt von der isotropen Flüssigkeit in die ferroelektrische nematische Phase übergehen können“, erklärte Aya. „Dadurch konnten wir spontan ferroelektrische nematische Tröpfchen erzeugen, die im isotropen Flüssigkeitshintergrund schweben. Die räumliche Beschränkung führt zu mehreren einzigartigen polaren topologischen Texturen, von denen einige als polare Meronen bekannt sind und deren Bildung hauptsächlich durch polare Wechselwirkungen in den ferroelektrischen Flüssigkeiten vorangetrieben wurde.“ „

Die Phase zuvor aufgedeckt von Aya wird durch eine konventionelle Frank-Elastizität sowie Flexoelektrizität und Depolarisationsfeldeffekt angetrieben. Diese interessante Entdeckung inspirierte sie dazu, den Wettbewerb zwischen polaren Wechselwirkungen und der Elastizität von Flüssigkristallen in der Phase weiter zu untersuchen.

„In unserer jüngsten Studie wollten wir zunächst verstehen, wie Chiralität mit dem Flexoelektrizitäts- und Depolarisationsfeldeffekt gekoppelt sein würde“, sagte Aya. „Deshalb haben wir chirale Dotierstoffe in das ferroelektrische nematische Molekül dotiert, das in einer unserer früheren Veröffentlichungen verwendet wurde Naturkommunikation. Natürlich hatten wir zu Beginn nicht damit gerechnet, dass so eine schöne, beispiellose Textur entstehen würde.“

In ihrer jüngsten Studie verwendeten Aya und seine Kollegen zwei primäre experimentelle Techniken. Zunächst nutzten sie eine interferometrische Mikroskopie der zweiten Harmonischen und nutzten dabei eine nichtlineare optische Reaktion, die in Systemen auftritt, in denen die Inversionssymmetrie gebrochen ist.

Mit dieser ersten Methode konnten sie das polare Orientierungsfeld in ihrer Probe sichtbar machen. Anschließend verwendeten die Forscher eine Technik namens polarisierte Fluoreszenzmikroskopie, um das Orientierungsfeld, das durch interferometrische Mikroskopie der zweiten Harmonischen erzeugt wurde, noch einmal zu überprüfen.

„Interferometrische Mikroskopie und polarisierte Fluoreszenzmikroskopie sind komplementäre Methoden“, erklärte Aya. „Während Ersteres das von Kopf zu Schwanz äquivalente (polare) Orientierungsfeld untersucht, erfasst Letzteres das von Kopf zu Schwanz äquivalente (unpolare) Orientierungsfeld.“

Insgesamt haben Aya und seine Mitarbeiter sehr interessante Beobachtungen gemacht. Erstens zeigten sie, dass ferroelektrische Flüssigkeiten im Gegensatz zu kristallbasierten ferroelektrischen Materialien, in denen nur eine oder zwei starke polare Wechselwirkungen dominieren und mit der Gitterspannung konkurrieren, die Wechselwirkungen mit viel größerer Freiheit ausgleichen.

„Dieses empfindliche Gleichgewicht kann dazu führen, dass mehrere Einflussfaktoren die topologischen Details bestimmen“, sagte Aya. „Um den aktuellen Fall in einfachen Worten zusammenzufassen: Der Wettbewerb zwischen Chiralität und Einschluss entscheidet darüber, ob ein in der Ebene liegendes und ungedrehtes Feld bevorzugt wird; Flexoelektrizität bestimmt, wo Domänenwände erzeugt werden sollen; und schließlich bestimmt das Depolarisationsfeld, welche Art von polarer Ausrichtung.“ Feld sollte um die Domänenwände herum erzeugt werden.

Der von Aya und seinen Kollegen beobachtete physikalische Prozess besteht aus mehreren Phasen, in denen unterschiedliche Wechselwirkungen zu Details der endgültigen Topologie der Materialien beitragen. Ihre Ergebnisse legen nahe, dass Kombinationen von Polar- und Flüssigkristallwechselwirkungen unterschiedlicher Stärke zu einer Vielzahl unbekannter Polartopologien führen könnten. Aufbauend auf dieser Erkenntnis könnten Forscher bald damit beginnen, neue polare Topologien zu beobachten, indem sie Moleküle mit unterschiedlichen Formen und polaren Eigenschaften entwerfen.

„Die zweite wichtige Schlussfolgerung unserer Erkenntnisse ist, dass das Depolarisationsfeld ein entscheidender Faktor ist, der die durch das elektrische Feld angetriebene Dynamik in eingeschlossenen ferroelektrischen Flüssigkeiten beeinflusst“, sagte Aya. „Diese Botschaft ist sehr wichtig. Stellen Sie sich vor, Sie hätten jetzt eine gleichmäßige Ausrichtung des polaren Orientierungsfeldes auf eine bestimmte Richtung im freien Raum. Wenn man ein elektrisches Gleichfeld antiparallel zur Polarisation anlegt, kann man leicht erwarten, dass sich das Polarisationsfeld neu ausrichtet zur Feldrichtung, wie von der UC Boulder-Gruppe für ferroelektrische Nematik im Jahr 2020 bestätigt.

„Wir haben herausgefunden, dass dieses Szenario für die eingeschlossenen Nematiken nicht zutrifft.“ A ähnliche Arbeitallerdings mit einem etwas anderen Verfahren, wurde ebenfalls ein Jahr vor unserer Veröffentlichung veröffentlicht.

Aya und seine Mitarbeiter fanden heraus, dass die von der Gruppe an der UC Boulder beobachtete topologische Struktur nicht auf begrenzte Nematiken zutrifft, wo sich nichttriviale Depolarisationsfelder über komplexe räumliche polare Orientierungsfelder entwickeln können. In der von ihnen beobachteten Phase fungieren sowohl die Raumladung aufgrund der Spreizdeformation des Orientierungsfeldes als auch die interrassische Ladung, die an Grenzflächen oder in der Nähe von Orientierungssingularitäten erzeugt wird, als Quelle der Depolarisationsfelder.

„Einerseits muss man sich dieser Angelegenheit bewusst sein, wenn man Experimente mit ferroelektrischen Flüssigkeiten durchführt, insbesondere wenn man mithilfe eines elektrischen Feldes beurteilen möchte, in welche Richtung die Polarisation ausgerichtet ist (wie es die Boulder-Gruppe tat)“, sagte Aya. „Andererseits vermute ich aus naiver Sicht, dass das nichttriviale Depolarisationsfeld auch als Werkzeug zur Erzeugung komplexer Polarisationsmuster (also topologisches Engineering oder topologisches Schalten) betrachtet werden kann, was durch die Verwendung komplexer Elektroden unmöglich wäre.“

Diese jüngste Arbeit von Aya und seinen Mitarbeitern könnte bald den Weg für weitere Studien ebnen, die die von ihnen entdeckte, durch polare Wechselwirkung getriebene toroidale Poltopologie untersuchen. Darüber hinaus könnte es neue Möglichkeiten für die Entwicklung schaltbarer optoelektronischer Geräte mit ferroelektrischer flüssiger Materie eröffnen.

„Natürlich ist es nicht einfach, nur aus experimenteller Sicht Licht auf den Mechanismus zu werfen, der hinter der Bildung einzigartiger Topologien steckt“, sagte Aya. „In dieser Perspektive werden und werden wir neben der oben erwähnten Entwicklung neuer Moleküle mit unterschiedlichen Wechselwirkungsbalancen daran arbeiten, einen theoretischen Hintergrund für polare nematische Flüssigkeiten zu entwickeln und neue polare Topologien zu erforschen, indem wir die Balance zwischen polaren und Flüssigkristall-Wechselwirkungen anpassen. Darüber hinaus.“ Auch der Entwurf polarer topologischer Netzwerke hin zu topologischen Ferroelektrika ist eine große Herausforderung.“

In einigen ihrer früheren Studien zeigten die Forscher, dass ein komplexes polares Orientierungsfeld eine vorteilhafte Eigenschaft für die Realisierung von Systemen ist, die eine nichtlineare optische Verstärkung aufweisen, die als Phasenanpassung bekannt ist. Im Rahmen ihrer zukünftigen Forschung möchten sie auf ihren Erkenntnissen aufbauen, um die mögliche Entwicklung dieser Systeme zu erleichtern.

„Es ist bekannt, dass die Polarisationstechnik in kristallbasierten Ferroelektrika sehr schwierig ist“, fügte Aya hinzu. „Daher wird die Entwicklung einer bisher unmöglichen Polarisationstechnik in polaren Flüssigkeiten und damit die Ermöglichung der Herstellung hocheffizienter nichtlinearer optischer Geräte eines unserer Folgeziele sein.“

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