Die Reduzierung des Energieverbrauchs ist eine der Anforderungen für eine skalierbare elektrochemische Energieumwandlung und Elektrosynthese, einschließlich der elektrochemischen Reduktion von CO2 (ECR) in Chemikalien.
Diese Studie, veröffentlicht in der Zeitschrift National Science Review und unter der Leitung von Prof. Jin-Song Hu (Institut für Chemie, Chinesische Akademie der Wissenschaften) und Prof. Jinlan Wang (School of Physics, Southeast University) zielt darauf ab, das Überpotential für ECR zu reduzieren. Zunächst wurden die theoretischen Berechnungsergebnisse durchgeführt, die darauf hindeuten, dass die asymmetrische elektronische Struktur an der Cu/CuNC-Grenzfläche die Adsorption des *CO-Zwischenprodukts erheblich verbessern und die Reaktionsenergiebarriere der CC-Kupplung verringern könnte, wodurch die Selektivität des Ethanols auf einem niedrigen Niveau verbessert wird Überspannung.
Anschließend synthetisierten die Forscher einen solchen Katalysator mit einer hohen Dichte an Cu/CuNC-Grenzflächenstellen durch die elektrochemische In-situ-Reduktion von hochbeladenen CuNC-SACs. Spektroskopische Ex-situ-Charakterisierungsergebnisse zeigten, dass Cu-Nanopartikel in Nanogröße (~3,6 nm) gebildet und von Stickstoff (N) umgeben waren.
Die Ergebnisse der spektroskopischen In-situ-Charakterisierung zeigten den Bildungsprozess der Cu/CuNC-Grenzflächenstellen und die Koexistenz von nullwertigen Cu- und Cu-NC-Stellen. Die ECR-Tests zeigten, dass der ER-Cu/CuNC-Katalysator einen ausgezeichneten faradayschen Wirkungsgrad von 60,3 % für C2+ (55 % für FE-Ethanol) bei einem niedrigen Potential von -0,35 V gegenüber RHE aufwies, was besser ist als die meisten bekannten Katalysatoren auf Cu-Basis .
Darüber hinaus zeigten die systematischen Kontrollexperimente, dass die Katalysatoren ohne Cu/CuNC-Grenzflächen eine vernachlässigbare Ethanolproduktionsrate lieferten, was die entscheidende Rolle der Cu/CuNC-Grenzflächen bei der Förderung der CC-Kopplung bei niedriger Überspannung bestätigt. Diese Ergebnisse lieferten neue Erkenntnisse und attraktive Ansätze zur Schaffung von Multisite-Grenzflächen als hocheffiziente katalytische Zentren zur Förderung von ECR zu C2+-Produkten bei niedrigen Energiekosten.
Mehr Informationen:
Yan Yang et al., In-situ konstruierte Cu/CuNC-Grenzflächen für die Reduktion von CO2 zu Ethanol mit geringer Überspannung, National Science Review (2022). DOI: 10.1093/nsr/nwac248