Magnetische Materialien mit einem Dreiecksgitter standen im Mittelpunkt zahlreicher Forschungsstudien, da theoretische Vorhersagen darauf hindeuten, dass sie Spinflüssigkeitszustände aufweisen könnten. Hierbei handelt es sich um Quantenphasen der Materie, die interessante Eigenschaften aufweisen, wie etwa Quantenverschränkung und fraktionierte Anregungen.
Obwohl es zahlreiche experimentelle Versuche gab, diese faszinierenden Phasen in Materialien mit Dreiecksgitter zu beobachten, erwies sich dies bisher als sehr anspruchsvoll. Ein wesentlicher Grund dafür ist, dass eine schwache Spin-Bahn-Kopplung und andere Störungen in diesen Materialien typischerweise zu konventionellen Spin-Einfrierungen oder magnetischen Zuständen führen.
Forscher der University of California, des Boston College, des Oak Ridge National Laboratory und des National Institute of Standards and Technology konnten kürzlich einen quantenfehlgeordneten Grundzustand im dreieckigen Gittermagneten NaRuO2 erzeugen. Ihre Ergebnisse, veröffentlicht in Naturphysiklegen nahe, dass dieser Zustand durch das kooperative Zusammenspiel von Spin-Bahn-Kopplung und Korrelationseffekten im magnetischen Material ermöglicht wurde.
„Wir untersuchen seit langem Dreiecksgitter und suchen nach Materialien, die sogenannte quantenfehlgeordnete Grundzustände beherbergen“, sagte Stephen D. Wilson, einer der Forscher, die die Studie durchgeführt haben, gegenüber Phys.org. „Das sind Zustände, in denen die magnetischen Momente auf jedem Atom, die jeweils in einem Netzwerk kantenverknüpfter Dreiecke sitzen, selbst beim absoluten Nullpunkt nicht geordnet sind oder an ihrem Platz einfrieren. Dieses Fehlen der Ordnung ist nominell auf Quantenfluktuationen zurückzuführen, die die Momente ständig durcheinander bringen und dienen dazu, einen neuen, intrinsisch ungeordneten und dynamischen magnetischen Grundzustand zu definieren.“
Ein Ansatz zur Realisierung von Quantengrundzuständen in Materialien besteht darin, wirksame Strategien zu identifizieren, um den Orbitalfreiheitsgrad einzelner Elektronen mit ihrem Spinfreiheitsgrad zu verschränken. Dies kann letztendlich durch die sorgfältige Kombination verschiedener Elemente erreicht werden, beispielsweise durch die Einbeziehung von Ruthenium (Ru) in Verbindungen, das auch in der NaRuO2-Probe des Teams enthalten war.
„Eine große Herausforderung bestand darin, das Material, an dem wir interessiert waren, NaRuO2, sauber herzustellen“, erklärte Wilson. „Um wirklich zu testen, was im Bereich des Quantenmagnetismus vor sich geht, muss man äußere Faktoren wie chemische Verunreinigungen so weit wie möglich entfernen. Nachdem wir NaruO2 in ausreichender Qualität hergestellt hatten, konnten wir mehrere Experimente durchführen, alle.“ ein bisschen mehr über die Physik des Geschehens herauszufinden. Mit anderen Worten: Man braucht mehrere verschiedene Fenster, um das Gesamtbild eines komplizierten Materials zu zeichnen.“
Nachdem sie ihre saubere NaRuO2-Probe entdeckt hatten, führten Wilson und seine Kollegen eine Reihe von Tests und Experimenten durch, um die zugrunde liegende Physik besser zu verstehen. Sie untersuchten es zunächst mit grundlegenden Massencharakterisierungsmethoden, indem sie beispielsweise seine magnetische Suszeptibilität und Wärmekapazität bis zu sehr niedrigen Temperaturen maßen.
„Wir haben auch fortgeschrittenere Experimente wie inelastische Neutronenstreuung und Myon-Spin-Relaxationsmessungen durchgeführt“, sagte Wilson. „Alle diese Sonden sagen uns ein wenig darüber, was die magnetischen Momente in NaRuO2 bewirken, wenn man sich in Richtung seines Grundzustands abkühlt, jeweils auf unterschiedlichen Längen- und Zeitskalen. Wenn das Gesamtbild zeigt, dass die magnetischen Momente nicht geordnet sind und stattdessen schwanken Wenn man auf Temperaturen abkühlt, die weit unter denen liegen, wo es sein sollte, dann kann man damit beginnen, das Bild eines quantenfehlgeordneten Grundzustands zu zeichnen.“
Die von Wilson und seinen Kollegen durchgeführten Experimente zeigten, dass ihre sorgfältig entworfene NaRuO2-Probe einen inhärent fluktuierenden magnetischen Grundzustand aufwies. Bei niedrigen Temperaturen erzeugten Spinanregungen im Material einen metallähnlichen Term in seiner Wärmekapazität und eine Reihe kontinuierlicher Anregungen in seiner Neutronenstreuung, die denen ähnelten, die mit Spinflüssigkeitszuständen verbunden waren, die zuvor bei Magneten mit dreieckigem Gitter beobachtet wurden.
„Unsere Arbeit zeigt, dass dreieckige Gitter, die aus in Spin-Bahnen verschränkten Übergangsmetallionen (z. B. Ru) aufgebaut sind, sehr interessant sein können, und was am wichtigsten ist, dass die anisotropen Wechselwirkungen, die zur Destabilisierung der konventionellen magnetischen Ordnung notwendig sind, in realen Materialien realisiert werden können“, sagte Wilson. „Wir zeigen, dass dies sogar in Materialien passieren kann, in denen die Stärke der magnetischen Austauschkopplung nominell ziemlich hoch ist, was bei NaRuO2 der Fall ist.“
Jüngste theoretische Studien haben ergeben, dass NaRuO2 ein streng ferromagnetisches Regime ist, was bedeutet, dass die dominanten Wechselwirkungen im Material dazu führen sollten, dass alle Momente parallel zueinander zeigen. Während Ferromagnetismus relativ leicht zu erkennen wäre, deuten die von Wilson und seinen Kollegen gesammelten Erkenntnisse darauf hin, dass es ihn nicht gibt, sondern dass in dieser Verbindung etwas anderes vor sich geht.
In Zukunft könnten neue Studien dazu beitragen, die Physik dieses faszinierenden dreieckigen Gittermagneten besser zu verstehen und möglicherweise zur Lösung dieses Rätsels beizutragen. Darüber hinaus könnten die jüngsten Arbeiten dieses Forscherteams neue Studien anregen, die auf die Beobachtung von Quantenspin-Flüssigkeitszuständen in anderen Magneten mit dreieckigem Gitter abzielen.
„Unser nächster Schritt wird darin bestehen, Einkristalle aus diesem Material herzustellen“, fügte Wilson hinzu. „Wir können viel mehr Informationen über die Physik dieses ungewöhnlichen Materials gewinnen, wenn wir seine inhärenten Anisotropien erforschen können und andere Experimente möglich werden, sobald Einkristalle erhältlich sind. Die nächste große Frage ist, welche Art von quantenfehlgeordnetem magnetischen Zustand NaRuO2 bildet – man will.“ Im Idealfall gehen wir über die bloße Definition dessen hinaus, was der Zustand nicht ist, und beginnen stattdessen, ein genaueres experimentelles Bild davon zu zeichnen, was der magnetische Grundzustand ist.“
Mehr Informationen:
Brenden R. Ortiz et al., Quantenfehlgeordneter Grundzustand im Dreiecksgittermagneten NaRuO2, Naturphysik (2023). DOI: 10.1038/s41567-023-02039-x
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