Ein Forschungsteam unter der Leitung von Prof. Chen Ping und Associate Prof. Liu Lin vom Dalian Institute of Chemical Physics (DICP) der Chinesischen Akademie der Wissenschaften (CAS) hat in Zusammenarbeit mit Associate Prof. Wu Anan von der Xiamen University dieses Samarium entdeckt Hydrid(Sm-H)-Spezies, die unter Reaktionsbedingungen in situ auf der Oberfläche von Ru-Clustern/Sm2O3-Katalysatoren erzeugt werden, könnten synergistisch wirken, um die katalytische Aktivität von Ru-Clustern für die Ammoniaksynthese zu erhöhen.
Diese Studie wurde veröffentlicht in ACS-Katalyse am 28. Januar.
Die Forscher synthetisierten Subnanometer-Ru-Cluster auf Sm2O3 (Ru-Cluster/Sm2O3) und untersuchten seine katalytische Leistung für die Ammoniaksynthese. „Unter milden Reaktionsbedingungen zeigte dieser Katalysator eine gute Aktivität sowie eine hohe Stabilität, thermische Stabilität und wassertolerante Stabilität“, sagte Prof. Chen.
Darüber hinaus zeigten experimentelle und theoretische Ergebnisse, dass Sm2O3 mit Oberflächen-Sm-H-Spezies die elektronische Struktur von Ru-Clustern regulieren kann, wodurch der Katalysator für die Wasserstoff- und Stickstoffaktivierung aktiv wird. Und die Sm-H-Spezies auf dem Ru/Sm2O3-Katalysator könnten direkt an der Bildung von Ammoniak teilnehmen, wodurch der Katalysator außergewöhnlich aktiv in der Ammoniaksynthese wird.
„Die Entdeckung der Synergierolle von Oberflächenhydridspezies kann das Verständnis auf molekularer Ebene der aktiven Zentren und des Reaktionsmechanismus von Ru-basierten Katalysatoren während des Ammoniaksyntheseverfahrens vertiefen“, sagte Prof. Chen, „und sie bietet auch eine Gelegenheit für die rationales Design von effizienten Katalysatoren für die Ammoniaksynthese auf Ru-Basis unter milden Bedingungen.“
Xilun Zhang et al, Synergizing Surface Hydride Species and Ru Clusters on Sm2O3 for Efficient Ammonia Synthesis, ACS-Katalyse (2022). DOI: 10.1021/acscatal.1c05985