Wasserstoff ist ein vielversprechender grüner Energieträger für eine nachhaltige Zukunft. Es ist jedoch meist im Wasser eingeschlossen. Für die praktische Verwendung ist Energie erforderlich, um es aus Wasser zu befreien. Solarenergie ist reichlich erneuerbar und ideal für die direkte Wasserspaltung zur Erzeugung von Wasserstoff unter Verwendung eines „Photokatalysators“. Trotz erheblicher Bemühungen war die praktische Umsetzung jedoch aufgrund der relativ geringen Effizienz und der hohen Kosten des Katalysators langsam.
Ein Forschungsteam unter der Leitung von Professor Zheng-Xiao Guo und Professor David Lee Phillips vom HKU-CAS Joint Laboratory on New Materials und dem Department of Chemistry der University of Hong Kong (HKU) hat die Entdeckung eines wichtigen In-situ-Materials gemeldet Protonierungsprozess, der die Photodynamik und Ladungsträgertrennung in einem Photokatalysator verbessert und zu einer effizienten Wasserstofferzeugung aus Wasser unter Verwendung von sichtbarem Sonnenlicht führt.
Der Prozess wird aufgrund seiner Kosteneffizienz und seines hohen Potenzials für praktische Anwendungen in einer interstitiellen phosphordotierten Kohlenstoffnitridstruktur mit nur auf der Erde reichlich vorhandenen nichtmetallischen Elementen ermöglicht. Die Forschungsergebnisse wurden kürzlich online in veröffentlicht Energie- und Umweltwissenschaften.
Umfangreiche Forschungsanstrengungen wurden der Entwicklung von Photokatalysatoren für die solarbetriebene Energieumwandlung mit verbesserter Aktivität, Effizienz und Haltbarkeit gewidmet, hauptsächlich durch Ladungstrennung, -übertragung und -nutzung. Der komplexe Mehrelektronentransfer, die Protonenkopplung und die intermediäre Dynamik können jedoch alle den photokatalytischen Weg, die Kinetik und die Effizienz beeinflussen, was noch nicht gut verstanden wurde.
Es ist daher sehr wünschenswert, eingehende Untersuchungen zu fördern, die innovatives Synthesedesign, mikroskopische und spektroskopische Charakterisierungen und atomare Simulationen auf molekularer Ebene integrieren.
Das HKU-Team schätzte die aktuellen Bemühungen und Herausforderungen in der Photokatalyse, untersuchte die grundlegenden Probleme aus einem anderen Blickwinkel und schlug einen neuen grundlegenden Prozess eines protonenvermittelten photokatalytischen Mechanismus vor, um die Photodynamik, Ladungstrennung und damit die Gesamteffizienz eines zu verbessern interstitielles phosphordotiertes Kohlenstoffnitrid, g-C3N4.
Der Protonen-vermittelte In-situ-Mechanismus weist auf eine neue Rolle für das Wassermolekül hin, nicht nur als Lösungsmittel oder Reaktant, sondern als effektiver Bandstruktur-Modifizierer des Katalysators im Gesamtdesign effektiver photokatalytischer Prozesse.
Im Wesentlichen hat das Team einen effektiven atomaren Heteroübergang durch porositätsstabilisierte interstitielle P-Dotierung und In-situ-Protonierung entwickelt, um flache Fallenzustände zu induzieren, die die Lebensdauer der angeregten Zustände effektiv verlängern und auch unerwünschtes Einfangen tiefer Ladungen einschränken, was zu einer effizienten Wirkung führt Wasserzersetzung.
Zum ersten Mal hat das Team identifiziert, dass die In-situ-Protonierung eines interstitiell verankerten Phosphors in einem löchrigen g-C3-xN4 eine sehr effektive strukturelle Konfiguration des Katalysators für eine hocheffiziente und stabile Wasserstofferzeugung mit sichtbarem Licht ist.
„Wir gehen davon aus, dass unsere Entdeckung eine neue Denkrichtung beim zukünftigen Design von Photokatalysatoren für eine effektive Nutzung der Sonnenenergie eröffnen wird, indem der strukturellen Operando-Dynamik als praktikablem Griff zur Steigerung der Umwandlungseffizienz mehr Aufmerksamkeit geschenkt wird“, sagte Professor Zheng- Xiao Guo.
„Spektroskopische Untersuchungen zeigen eine bunte Welt von Nanomaterialien und werden mehr Licht auf die mechanistischen Erkenntnisse von Wissenschaft und Technologie werfen“, wiederholte Professor David Lee Phillips.
Mehr Informationen:
Wenchao Wang et al., Interstitielle Dotierung mit protoniertem Phosphor in situ induziert langlebiges flaches Ladungseinfangen in porösem C3-xN4-Photokatalysator für hocheffiziente H2-Erzeugung, Energie- und Umweltwissenschaften (2022). DOI: 10.1039/D2EE02680E