Die Synthese kohlenstoffbasierter Chemikalien durch die elektrochemische Reduktion von Kohlendioxid (CO2) ist zum Hauptziel zahlreicher neuerer Energieforschungsbemühungen geworden. Während diese Studien vielversprechende Ergebnisse lieferten und die Herstellung verschiedener weit verbreiteter Chemikalien ermöglichten, weisen die meisten vorgeschlagenen Ansätze eine schlechte Energieeffizienz und Selektivität auf.
Vorgeschlagene Methoden zur elektrochemischen Reduktion von CO2 zum Kohlenwasserstoff Ethylen haben beispielsweise bisher nicht die gewünschte Energieeffizienz und Stabilität erreicht. Dies hat ihren breiten Einsatz als Alternative zu herkömmlichen petrochemischen Ansätzen zur Herstellung von Ethylen verhindert, die negative Auswirkungen auf die Umwelt haben.
Forscher der Université Montpellier und anderer Institute haben sich kürzlich vorgenommen, die selektive und energieeffiziente Synthese von Ethylen durch die Reduktion von CO2 durch die Funktionalisierung von Katalysatoren zu erleichtern, die Reduktionsreaktionen auslösen. Ihr Papier, veröffentlicht In Naturenergiestellt eine Strategie zur Funktionalisierung von Kupferkatalysatoren (Cu) für die CO2-Reduktion unter Verwendung von Aryldiazoniumsalzen vor, farblosen Substanzen, die derzeit zur Synthese verschiedener organischer Verbindungen verwendet werden.
„Obwohl Fortschritte bei der Herstellung von Multi-Kohlenstoff-Produkten durch die elektrochemische Reduktion von CO2 erzielt wurden, führt die mäßige Selektivität für Ethylen (C2H4) zu einer geringen Energieeffizienz und hohen nachgelagerten Trennungskosten“, schrieben Huali Wu, Lingqi Huang und ihre Kollegen in ihrem Papier. „Wir funktionalisieren Cu-Katalysatoren mit einer Vielzahl substituierter Aryldiazoniumsalze, um die Selektivität gegenüber Produkten mit mehreren Kohlenstoffatomen zu verbessern.“
In ihren Berechnungen und Experimenten fanden Wu, Huang und ihre Mitarbeiter heraus, dass verschiedene Aryldiazoniumsalze dabei helfen könnten, den Oxidationszustand von Cu anzupassen. Mithilfe dieser Salze konnten sie Katalysatoren zu einer Membran-Elektroden-Einheit (MEA)-Zelle funktionalisieren, der Hauptkomponente von Brennstoffzellen, die gewünschte elektrochemische Reaktionen ermöglicht, einschließlich der Reaktionen, die der CO2-Reduktion zugrunde liegen.
Die Leistung dieser MEA-Durchflusszelle mit maßgeschneiderten Cu-Stellen testeten die Forscher in einer Reihe von Experimenten. Sie fanden heraus, dass ihre Funktionalisierungsstrategie die Energieeffizienz und Stabilität der CO2-Reduktion zur Herstellung von Ethylen steigerte.
„Durch Berechnung und Operando-Spektroskopie stellen wir fest, dass der Oxidationszustand der Cu-Oberfläche (δ+ mit 0 <� δ <� 1) durch Funktionalisierung eingestellt werden kann und dass er die Selektivität für C2H4 beeinflusst“, schrieben die Forscher.
„Wir berichten über einen Faradayschen Wirkungsgrad und eine spezifische Stromdichte für C2H4 von bis zu 83 ± 2 % bzw. 212 mA cm−2 auf teilweise oxidiertem Cu0,26+. Mit einer CO-Gaszufuhr demonstrieren wir eine Energieeffizienz von ~ 40 % mit einem C2H4-Faraday-Wirkungsgrad von 86 ± 2 %, was einem geringen Stromverbrauch von 25,6 kWh Nm−3 für die CO-zu-C2H4-Umwandlungsreaktion entspricht.“
Die aktuelle Studie dieses Forscherteams stellt eine neue vielversprechende Strategie vor, um die energieeffiziente und stabile Elektrosynthese von Ethylen aus CO2 zu ermöglichen und dabei die Valenztechnik von Kupfer zu nutzen. Diese Strategie könnte bald verfeinert und weiter validiert werden und möglicherweise zum künftigen Wandel hin zu nachhaltigeren Methoden zur Herstellung von Ethylen im großen Maßstab beitragen.
Mehr Informationen:
Huali Wu et al., Selektive und energieeffiziente Elektrosynthese von Ethylen aus CO2 durch Abstimmung der Wertigkeit von Cu-Katalysatoren durch Aryldiazoniumfunktionalisierung, Naturenergie (2024). DOI: 10.1038/s41560-024-01461-6.
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