Neuartiges Quantensimulationsverfahren verdeutlicht korrelierte Eigenschaften des komplexen Materials 1T -TaS2

Ein Team unter der Leitung von Philipp Werner, Professor für Physik an der Universität Fribourg und Leiter des Phase-3-Projekts Continued Support, Advanced Simulation Methods von NCCR MARVEL, hat seine fortschrittliche Quantensimulationsmethode auf die Untersuchung des komplexen Materials 1T -TaS2 angewendet. Die kürzlich veröffentlichte Studie in Briefe zur körperlichen Überprüfungtrugen dazu bei, einen Konflikt zwischen früheren experimentellen und theoretischen Ergebnissen zu lösen, indem sie zeigten, dass der Oberflächenbereich von 1T -TaS2 ein nicht triviales Zusammenspiel zwischen Bandisolations- und Mott-Isolationsverhalten zeigt, wenn das Material auf unter 180 k abgekühlt wird.

1T -TaS2 ist ein geschichtetes Übergangsmetall-Dichalcogenid, das seit Jahrzehnten wegen faszinierender Zusammenhänge zwischen temperaturabhängigen Verzerrungen im Gitter und Phänomenen im Zusammenhang mit elektronischen Korrelationen intensiv untersucht wird.

Beim Abkühlen erfährt das Material eine Reihe von Gitterumlagerungen mit gleichzeitiger Umverteilung der elektronischen Dichte, ein Phänomen, das als Ordnung der Ladungsdichtewellen (CDW) bekannt ist. In der Phase, in der das Material auf unter 180 k abgekühlt wird, führt eine periodische Gitterverzerrung in der Ebene zur Bildung von Stern-of-David (SOD)-Clustern aus 13 Tantalatomen. Gleichzeitig wird ein starker Anstieg des spezifischen Widerstands beobachtet. Weitere interessante Eigenschaften der Tieftemperaturphase sind ein Übergang in einen supraleitenden Zustand unter Druck sowie die Möglichkeit, diese Phase durch Anlegen kurzer Laser- oder Spannungspulse in langlebige metallische metastabile Phasen zu schalten, was das Material potenziell für den Einsatz in interessant macht zukünftige Speichergeräte.

Viele Jahre lang galt 1T-TaS2 als Mott-Isolator und tatsächlich als eines der prototypischen Beispiele für ein Einzelband-Mott-System. Vor zehn Jahren schlugen theoretische Untersuchungen der elektronischen Struktur von 1T -TaS2 ein Szenario vor, in dem ein korrelationsgetriebener Mott-Isolationszustand innerhalb der Ebenen gebildet wurde, aber aufgrund des starken Springens zwischen den Schichten ein metallisches Band in der Stapelung vorhanden war Richtung. Innerhalb dieses Szenarios ist eine mögliche Erklärung für die isolierende Natur des Materials eine Stapelstörung, ein Effekt, der bekanntermaßen im Material existiert.

Nachfolgende theoretische Untersuchungen zur Rolle der Schichtstapelung und ihrer Auswirkungen auf den elektronischen Grundzustand zeigten, dass die niedrigste Energiestruktur eine spezifische „AL“-Stapelung von Doppelschichten aufweist, wobei A sich auf das Zentrum des Davidsterns und L auf bezieht die obere rechte Ecke. Diese Ergebnisse, die sich wiederum nicht ausschließlich auf die Mott-Physik stützen, weisen darauf hin, dass der isolierende Zustand auf Bindungs-Antibindungs-Lücken zurückzuführen sein könnte. Während dieses Bild für die Masse angemessen sein kann, würde die Vernachlässigung von Wechselwirkungseffekten einen metallischen Zustand implizieren, der an der Oberfläche von Proben fixiert ist und in einer gebrochenen Doppelschicht endet, ein Merkmal, das durch mehrere kürzlich durchgeführte Rastertunnelspektroskopie (STS)-Experimente eindeutig ausgeschlossen wurde die systematisch lückenhafte Spektren für beide Terminierungen berichteten.

Dieser Widerspruch zwischen Theorie und Experiment veranlasste Forscher der Universität Fribourg, eine systematische Untersuchung der korrelierten elektronischen Struktur in dem gestapelten Doppelschichtsystem durchzuführen, wobei eine fortschrittliche Computermaschinerie verwendet wurde, die innerhalb von MARVEL entwickelt wurde.

Das elektronische Verhalten in stark korrelierten Quantenmaterialien wie 1T -TaS2 kann nicht richtig in Form von Bandstrukturberechnungen beschrieben werden – theoretische Modelle, die solche Materialien genau modellieren sollen, müssen die Effekte einer starken elektronischen Korrelation beinhalten. Der GW + EDMFT Ab-initio-Ansatz für die Modellierung korrelierter Materialien ist derzeit eine der ausgereiftesten Methoden, die für Berechnungen korrelierter Elektronen verfügbar sind. Es hat sich gezeigt, dass es parameterfreie Simulationen von korrelierten Materialien ermöglicht. Im vorliegenden Ansatz wurden jedoch die Parameter eines Mehrschichtmodells durch Vergleich mit den bekannten STS-Spektren für Monoschichten bestimmt. Die Anwendung dieser Technik ermöglichte es dann, semi-unendliche Systeme von 1T-TaS2-Schichten in der AL-Stapelanordnung, die in früheren Untersuchungen als struktureller Grundzustand identifiziert wurde, für die zwei verschiedenen Oberflächenabschlüsse zu simulieren.

Die von Postdoc Francesco Petocchi durchgeführten Berechnungen reproduzierten die in der Literatur beschriebenen spektralen Merkmale und lieferten eine natürliche Interpretation für die Verteilung von Multipletts, die in Photoemissionsexperimenten beobachtet wurden, die von der Gruppe von Prof. Claude Monney an der Universität Fribourg durchgeführt wurden. Basierend auf ihrem Modell konnten sie schlussfolgern, dass das isolierende Verhalten von 1T -TaS2 aus dem komplexen Zusammenspiel zwischen Bindungs-Antibindungs-Aufspaltungen und elektronischer Korrelation herrührt.

Diese Ergebnisse, die eine solide Grundlage für die bisherigen Interpretationen neuerer Messungen bilden, weisen darauf hin, dass der Volumenbereich von 1T-TaS2 zwar in der Niedertemperaturphase im Wesentlichen ein Bandisolator ist, der Oberflächenbereich jedoch ein nicht triviales Zusammenspiel zwischen Bandisolation und Mott aufweist isolierendes Verhalten.

Bereitgestellt vom Nationalen Forschungsschwerpunkt (NFS) MARVEL