Befürwortung eines neuen Paradigmas für Elektronensimulationen

Obwohl die meisten grundlegenden mathematischen Gleichungen, die elektronische Strukturen beschreiben, seit langem bekannt sind, sind sie zu komplex, um sie in der Praxis zu lösen. Dies hat den Fortschritt in Physik, Chemie und den Materialwissenschaften behindert. Dank moderner Hochleistungsrechner-Cluster und der Etablierung der Simulationsmethode Dichtefunktionaltheorie (DFT) konnten die Forscher diese Situation ändern. Aber auch mit diesen Werkzeugen werden die modellierten Prozesse in vielen Fällen noch drastisch vereinfacht. Nun ist es Physikern des Center for Advanced Systems Understanding (CASUS) und des Instituts für Strahlenphysik des Helmholtz-Zentrums Dresden-Rossendorf (HZDR) gelungen, die DFT-Methode entscheidend zu verbessern. Dies eröffnet neue Möglichkeiten für Experimente mit Ultrahochintensitätslasern, wie die Gruppe im erläutert Zeitschrift für chemische Theorie und Berechnung.

In der neuen Publikation stellen sich Nachwuchsgruppenleiter Dr. Tobias Dornheim, Erstautor Dr. Zhandos Moldabekov (beide CASUS, HZDR) und Dr. Jan Vorberger (Institut für Strahlenphysik, HZDR) einer der grundlegendsten Herausforderungen unserer Zeit : beschreibt genau, wie Milliarden von Quantenteilchen wie Elektronen interagieren. Diese sogenannten Quanten-Vielteilchensysteme stehen im Mittelpunkt vieler Forschungsgebiete in Physik, Chemie, Materialwissenschaften und verwandten Disziplinen. Tatsächlich werden die meisten Materialeigenschaften durch das komplexe quantenmechanische Verhalten wechselwirkender Elektronen bestimmt. Während die grundlegenden mathematischen Gleichungen, die elektronische Strukturen beschreiben, im Prinzip seit langem bekannt sind, sind sie zu komplex, um sie in der Praxis zu lösen. Daher ist das tatsächliche Verständnis von aufwendig gestalteten Materialien sehr begrenzt geblieben.

Diese unbefriedigende Situation hat sich mit dem Aufkommen moderner Hochleistungsrechencluster geändert, wodurch das neue Gebiet der computergestützten Quanten-Vielteilchentheorie entstanden ist. Ein besonders erfolgreiches Werkzeug ist hier die Dichtefunktionaltheorie (DFT), die beispiellose Einblicke in die Eigenschaften von Materialien ermöglicht. Die DFT gilt derzeit als eine der wichtigsten Simulationsmethoden in Physik, Chemie und den Materialwissenschaften. Es eignet sich besonders gut zur Beschreibung von Vielelektronensystemen. Tatsächlich hat die Zahl der wissenschaftlichen Veröffentlichungen, die auf DFT-Berechnungen basieren, in den letzten zehn Jahren exponentiell zugenommen, und Unternehmen haben die Methode verwendet, um die Eigenschaften von Materialien so genau wie nie zuvor erfolgreich zu berechnen.

Überwindung einer drastischen Vereinfachung

Viele solcher Eigenschaften, die unter Verwendung von DFT berechnet werden können, werden im Rahmen der Linear-Response-Theorie erhalten. Dieses Konzept wird auch in vielen Experimenten verwendet, in denen die (lineare) Reaktion des interessierenden Systems auf eine externe Störung wie einen Laser gemessen wird. Auf diese Weise kann das System diagnostiziert und wesentliche Parameter wie Dichte oder Temperatur ermittelt werden. Die Linear-Response-Theorie macht Experimente und Theorien oft überhaupt erst möglich und ist in der Physik und verwandten Disziplinen nahezu allgegenwärtig. Es ist jedoch immer noch eine drastische Vereinfachung der Prozesse und eine starke Einschränkung.

In ihrer neuesten Veröffentlichung gehen die Forscher neue Wege, indem sie die DFT-Methode über das vereinfachte lineare Regime hinaus erweitern. Damit können erstmals nichtlineare Effekte in Größen wie Dichtewellen, Bremskraft und Strukturfaktoren berechnet und mit experimentellen Ergebnissen aus realen Materialien verglichen werden.

Vor dieser Veröffentlichung wurden diese nichtlinearen Effekte nur durch eine Reihe aufwändiger Berechnungsmethoden reproduziert, nämlich Quanten-Monte-Carlo-Simulationen. Obwohl diese Methode exakte Ergebnisse liefert, ist sie auf eingeschränkte Systemparameter beschränkt, da sie viel Rechenleistung erfordert. Daher besteht ein großer Bedarf an schnelleren Simulationsverfahren.

„Der DFT-Ansatz, den wir in unserem Paper vorstellen, ist 1.000 bis 10.000 Mal schneller als Quanten-Monte-Carlo-Rechnungen“, sagt Zhandos Moldabekov. „Darüber hinaus konnten wir über Temperaturregime von Umgebungsbedingungen bis hin zu extremen Bedingungen zeigen, dass dies nicht zu Lasten der Genauigkeit geht. Die DFT-basierte Methodik der nichtlinearen Antworteigenschaften von quantenkorrelierten Elektronen eröffnet die verlockende Möglichkeit neue nichtlineare Phänomene in komplexen Materialien zu untersuchen.“

Mehr Möglichkeiten für moderne Freie-Elektronen-Laser

„Wir sehen, dass unsere neue Methodik sehr gut zu den Möglichkeiten moderner Experimentiereinrichtungen wie der Helmholtz International Beamline for Extreme Fields passt, die vom HZDR kooperiert und erst kürzlich in Betrieb genommen wurde“, erklärt Jan Vorberger. „Mit Hochleistungslasern und Freie-Elektronen-Lasern können wir genau diese nichtlinearen Anregungen erzeugen, die wir jetzt theoretisch untersuchen und mit nie dagewesener zeitlicher und räumlicher Auflösung untersuchen können. Theoretische und experimentelle Werkzeuge stehen bereit, um neue Effekte in Materie unter extremen Bedingungen zu untersuchen, die sie haben.“ war bisher nicht zugänglich.“

„Diese Arbeit ist ein großartiges Beispiel, um zu veranschaulichen, in welche Richtung sich meine neu gegründete Gruppe bewegt“, sagt Tobias Dornheim, Leiter der Anfang 2022 installierten Young Investigator Group „Frontiers of Computational Quantum Many-Body Theory“. „Wir waren hauptsächlich aktiv in der Hochenergiephysik-Community in den letzten Jahren. Jetzt sind wir bestrebt, die Grenzen der Wissenschaft zu erweitern, indem wir rechnerische Lösungen für Quanten-Vielteilchenprobleme in vielen verschiedenen Kontexten bereitstellen. Wir glauben, dass der gegenwärtige Fortschritt in der Theorie der elektronischen Struktur dies sein wird nützlich für Forscher in einer Reihe von Forschungsgebieten.“