Forscher der Nanjing University und der Beihang University in China und des Max-Planck-Instituts für Struktur und Dynamik der Materie (MPSD) in Hamburg, Deutschland, haben eine neue Klasse von Exzitonen mit hybrider Dimensionalität hergestellt, indem sie die Eigenschaften von geschichtetem Siliziumdiphosphid (SiP₂) verändert haben. . Ihre Arbeit wurde veröffentlicht in Naturmaterialien.
Exzitonen sind gebundene Teilchen, die aus einem negativ geladenen Elektron und einem positiv geladenen Elektronenloch bestehen. Ihr exotisches Verhalten bietet eine wichtige neue Plattform, um die Physik von Materialien zu studieren, wenn sie mit anderen Materiezuständen gekoppelt sind, wie beispielsweise Schwingungen des Kristallgitters des Materials.
Unter Verwendung von SiP₂ stellten Forscher in China ein neuartiges Material her, dessen 2D-Schichten durch Van-der-Waals-Kräfte gebunden sind und starke interne kovalente Wechselwirkungen aufweisen. Dadurch entstehen eigentümliche eindimensionale Phosphorketten, entlang derer sich elektronische Zustände lokalisieren können. Dem Team gelang es dann, in diesem Schichtmaterial eine neue Art von Exziton mit hybrider Dimensionalität zu konstruieren, was bedeutet, dass das Elektron einen 1D-Charakter und das Loch 2D-Eigenschaften aufweist. Dies ist das erste Mal, dass ein solches Phänomen beobachtet wurde. Theoretiker des MPSD bestätigten die Ergebnisse mit fortgeschrittenen Simulationen.
Indem sie das Material Laserlicht aussetzten, konnten die Experimentatoren diese extonischen Zustände, die als Peaks in den gemessenen Spektren erscheinen, erzeugen und anschließend untersuchen. Insbesondere das Auftreten eines eigentümlichen Nebenpeaks zum exzitonischen Hauptpeak in den Spektren zeigt eine deutliche Signatur der Exzitonen der hybriden Dimensionalität: Aufgrund ihrer starken Abhängigkeit von der internen Struktur des Materials wird erwartet, dass die neu erzeugten Exzitonen stark mit diesen interagieren andere Materialanregungen, wie Gitterschwingungen, die die Phosphorketten in SiP&sub2; verändern.
Die Theoriegruppe am MPSD bestätigte diese Ergebnisse anschließend durch umfangreiche Analysen, bei denen die exzitonischen Teilchen mit modernsten Methoden untersucht wurden. Ihre Simulationen zeigen, dass das Teilchen aus einem positiv geladenen Loch mit 2D-Charakter und einem negativ geladenen Elektron besteht, das entlang der eindimensionalen Phosphorketten lokalisiert ist, wodurch Exzitonen mit gemischter Dimensionalität entstehen.
Die Theoretiker demonstrierten, dass ein solches Exziton stark mit Gitterschwingungen interagiert, was die experimentell gemessene Seitenpeak-Eigenschaft erzeugt. Ein solches Merkmal wurde bisher nur in niedrigdimensionalen Materialien wie Graphen-Nanoröhren oder Übergangsmetall-Dichalcogenid-Monoschichten gemessen, nicht jedoch in einem massiven Material wie SiP₂.
Diese Zusammenarbeit hat die Existenz von Exziton-Phonon-Seitenbändern in einem 3D-Massenkristall sowie exzitonische Zustände mit hybrider Dimensionalität gezeigt. Da Wissenschaftler nach neuen Wegen suchen, um die Wechselwirkungen zwischen Quasiteilchen wie Exzitonen, Phononen und anderen in festen Materialien zu kontrollieren und zu untersuchen, stellen diese Ergebnisse einen wichtigen Fortschritt dar.
„Unser Ansatz bietet eine faszinierende Plattform, um neue Materiezustände wie Trionen (zwei Elektronen und ein Loch oder umgekehrt) und komplexere Teilchen mit hybrider Dimensionalität zu untersuchen und zu konstruieren“, sagt Co-Autor Peizhe Tang, Professor an der Beihang University und Gast Wissenschaftler am MPSD.
Mitautor Lukas Windgätter, Doktorand in der Theoriegruppe des Instituts, fügt hinzu: „Für mich ist es faszinierend, wie man die Wechselwirkungen von Partikeln durch technische Festkörper steuern kann neue Physik erforschen.“
Ling Zhou et al, Unkonventionelle exzitonische Zustände mit Phononenseitenbändern in geschichtetem Siliziumdiphosphid, Naturmaterialien (2022). DOI: 10.1038/s41563-022-01285-3