Elektronische Selbstpassivierung einzelner Vakanzen in schwarzem Phosphor

NUS-Wissenschaftler entdeckten, dass ein zweidimensionales (2D) Halbleitermaterial, bekannt als schwarzer Phosphor (BP), ein elektronisches Selbstpassivierungsphänomen aufweist, indem es seine Leerstellendefekte neu anordnet. Dies kann möglicherweise die Ladungsmobilität des Materials und seiner Analoga verbessern.

2D-Halbleiter mit hoher Ladungsträgermobilität sind für die Entwicklung von ultradünnen, schnellen und energieeffizienten elektronischen und optoelektronischen Geräten unerlässlich. Viele der bestehenden Materialsynthese- und Vorrichtungsherstellungsprozesse, die für 2D-Halbleiter verwendet werden, führen jedoch unvermeidlich Oberflächendefekte ein, insbesondere Leerstellen mit freien Bindungen. Diese Defekte wirken oft als unerwünschte Senken für Ladungsträger und strahlungslose Rekombinationszentren von photoangeregten Elektron-Loch-Paaren, wodurch die Leistungsfähigkeit der Vorrichtung eingeschränkt wird. Daher ist eine effektive Passivierung dieser Oberflächenleerstellen in hochmobilen 2D-Halbleitermaterialien von entscheidender Bedeutung, um ihre Eigenschaften als Hochleistungsbauteil aufrechtzuerhalten. BP ist eine Art hochmobiles 2D-Material mit zahlreichen Anwendungen in optoelektronischen und photovoltaischen Anwendungen. Da es aus einem einzigen Element besteht, zeigt es ein einzigartiges Defektpassivierungsverhalten, das sich von anderen 2D-Halbleitern unterscheidet, die aus zwei oder mehr Elementen (z. B. Metallchalkogeniden) bestehen.

Ein Forschungsteam unter der Leitung von Associate Professor Jiong LU vom Department of Chemistry der National University of Singapore verwendete sowohl Techniken der Rastertunnelmikroskopie (STM) als auch der berührungslosen Rasterkraftmikroskopie (nc-AFM), um zu zeigen, dass die lokale Rekonstruktion und Ionisation von a Eine einzelne Leerstelle (SV) auf der Oberfläche des BP macht es negativ geladen, was zur Passivierung der zugehörigen freien Bindungen führt und das SV elektrisch inaktiv macht. Dieser Selbstpassivierungsmechanismus kann durch mildes thermisches Tempern oder durch Manipulation der STM-Spitze ausgelöst werden (siehe Abbildung ad) und beruht auf der Bildung einer speziellen Art von chemischer Bindung an der Defektstelle, die als homoelementale hypervalente Bindung bekannt ist (siehe Abbildung b). Diese Arbeit wird in Zusammenarbeit mit der Forschungsgruppe von Assistenzprofessor Aleksandr RODIN vom Yale-NUS College und Professor Pavel Jelínek vom Institut für Physik der Tschechischen Akademie der Wissenschaften durchgeführt.

In der Studie veröffentlicht in Briefe zur körperlichen Überprüfungbewertete das Forschungsteam die Auswirkungen dieses Selbstpassivierungseffekts des SV auf die Trägermobilitätsleistung, indem es ein aus BP hergestelltes Feldeffekttransistor-(FET)-Gerät maß. Sie verglichen die lokale elektronische Struktur und das Streuverhalten vor und nach der Selbstpassivierung am Ort des Defekts. Die Forscher beobachteten einen Anstieg der Lochmobilität um bis zu 43 %, nachdem der Selbstpassivierungsmechanismus ausgelöst wurde, was zu einer Verbesserung der Leistung des FET-Geräts führte. Dies ist wahrscheinlich auf die Inaktivierung der freien Bindungen an der Defektstelle und das Löschen der damit verbundenen elektronischen Zustände in der Lücke zurückzuführen.

In der Halbleiterindustrie entwickelte Strategien, einschließlich chemischer Funktionalisierung und Oberflächenbeschichtung, wurden für die Passivierung von Oberflächenleerstellen in 2D-Halbleitern genutzt, um die damit verbundenen schädlichen elektronischen Zustände in Lücken zu entfernen. Die meisten bisher entwickelten Passivierungsschemata verbessern jedoch hauptsächlich die Photolumineszenz-Quantenausbeute ohne signifikante Verbesserung der Ladungstransporteigenschaften. Einige verschlechtern sogar die elektronische Leistung, indem sie die Molekülstruktur (van der Waals) verändern.

Prof. Lu sagte: „Im Gegensatz zu diesen konventionellen Methoden könnte das beschriebene neue Passivierungsschema eine ideale Oberflächenpassivierungsstrategie darstellen, die selektiv nur die Defektzustände deaktivieren kann, ohne eine dauerhafte Änderung des Kristallgitters und eine Verschlechterung der elektronischen Leistung zu hinterlassen. Unsere Arbeit eröffnet einen neuen Weg für die elektronische Selbstpassivierung von Defekten, die entscheidend für die weitere Optimierung der Trägermobilität in BP und seinen Analoga ist.“