Die elektrokatalytische Nitratreduktionsreaktion (NO3RR) hat aufgrund ihres hohen Nutzens bei der Ammoniaksynthese und Abwasserbehandlung die Aufmerksamkeit der Forscher auf sich gezogen. Die plasmonenunterstützte Elektrokatalyse bietet eine leistungsstarke Strategie zur effizienten Umwandlung von Sonnenenergie in chemische Energie, indem sie Sonnenlicht mit einer elektrochemischen Vorspannung auf den plasmonischen Metallnanostrukturen kombiniert.
Leider weist die elektrokatalytische Leistung von plasmonenunterstützter NO3RR unter Verwendung von Gold (Au)-Katalysatoren, einem typischen plasmonischen Metall, extrem niedrige Erträge für die Ammoniaksynthese auf, da Au die schlechteste intrinsische katalytische Aktivität für NO3RR aufweist. Das metallische Cu zeigt sowohl eine ausgezeichnete katalytische Leistung für NO3RR als auch eine plasmonische Resonanzadsorption. Bisher wurde jedoch keine Forschung auf die plasmonenunterstützte NO3RR auf Cu-Fotoelektroden konzentriert.
A aktuelle Studie im Chinesisches Journal für Katalyse bringt Licht in dieses Thema.
Die Gruppe von Professor Yuchao Zhang vom Institut für Chemie der Chinesischen Akademie der Wissenschaften hat herausgefunden, dass die plasmonische Anregung von Cu-Nanodrähten (Cu NWs) die NO3RR-Leistung drastisch steigert. Die Stromdichte von NO3RR wurde unter simulierter Sonneneinstrahlung bei 328 K um 27,66 mA cm–2 (eine dreifache Steigerung) erhöht, verglichen mit der im Dunkeln bei 298 K.
Darüber hinaus behielt die Stromdichte unter plasmonischer Anregung nach 400 Zyklen der zyklischen Voltammetrie (CV) 88 % ihres Anfangswerts, im Gegensatz zum Abfall von 43 % im Dunkeln. Die Faradaysche Effizienz (FE) erreichte nahezu 100 %, wobei das Potenzial zwischen −0,2 und −0,4 V vs. RHE lag, und bei −0,2 V vs. RHE wurde eine hohe NH3-Ausbeute von 1,37 mmol h−1 cm−2 erreicht.
Das Team entdeckte, dass die verbesserte Leistung auf die beschleunigte, geschwindigkeitsbegrenzende Desorption von NH3 zurückzuführen war, die zu den plasmoninduzierten photoelektrischen und thermischen Effekten auf der Cu-Fotoelektrode beitrug. Die plasmonunterstützte Strategie war auch für andere Cu-basierte Nanostrukturen vielseitig einsetzbar und offenbarte das große Potenzial zur Verbesserung der NO3RR-Leistung durch die Einführung von Wärme- und Lichtbestrahlung.
Weitere Informationen:
Zhenlin Chen et al., Synergistischer photoelektrischer und thermischer Effekt zur effizienten Nitratreduktion an plasmonischen Cu-Photokathoden, Chinesisches Journal für Katalyse (2024). DOI: 10.1016/S1872-2067(24)60060-4