Erforschung chemischer Logiksysteme, die auf Umweltbedingungen reagieren können

Die Fähigkeit, Informationen aus ihrer unmittelbaren Umgebung zu verarbeiten, hilft Organismen bei der Bewältigung schwieriger Aufgaben. Selbst die einfachste Lebensform (eine einzelne Zelle) kann verschiedene chemische und physikalische Reize wahrnehmen und diese Informationen durch ihre intrinsische komplexe intrazelluläre Logik verarbeiten, um komplizierte Zellfunktionen wie Zellteilung, Zellbewegung und Frachttransport auszuführen.

In den letzten Jahren hat das Ziel, künstliche lebensähnliche Systeme zu entwickeln, zur Erforschung komplexer chemischer Reaktionen geführt, die sich in einem Zustand außerhalb des Gleichgewichts befinden. Die Nutzung des vollständigen Potenzials solcher Systeme hinsichtlich ihrer Fähigkeit, Informationen aus mehreren externen Stimuli zu verarbeiten und programmierbare raumzeitliche Funktionen auszuführen, bleibt jedoch unerforscht. Wissenschaftler am Center for Self-assembly and Complexity (CSC), dem Institute for Basic Science (IBS, Südkorea), haben jetzt chemische Systeme entwickelt, die außerhalb des Gleichgewichts liegen und mehrere äußere Reize wahrnehmen können (z. B. Licht, Schall, atmosphärischer Sauerstoff) und verarbeiten diese Informationen, um programmierbare lebensechte raumzeitliche Funktionen auszuführen.

Die Forscher nannten diese „Chemical Logic Systems“ (CLSs), da die Informationen, die diesen Systemen von mehreren externen Eingaben bereitgestellt werden, nach der Booleschen Logik verarbeitet werden, um zu einem gewünschten Ergebnis zu gelangen. Die Forscher beschreiben in dieser Studie zwei CLSs, von denen eines zur Bildung programmierbarer raumzeitlicher chemischer Muster führt und das andere zur programmierbaren raumzeitlichen Bewegung einer schwimmenden Fracht führt. „Die Auswahl der geeigneten Systeme außerhalb des Gleichgewichts ist ein wichtiger Aspekt bei der Entwicklung von CLSs. Die Arbeit an diesem Projekt hat wirklich Spaß gemacht, weil wir die experimentellen Ergebnisse meistens gemäß dem von uns festgelegten Programm vorhersagen konnten“, erklärt Seoyeon Choi , Doktorand bei POSTECH und Erstautor dieser Studie.

Die Forscher entwickelten CLS-1 zunächst basierend auf der Redoxchemie von Methylviologen (MV2+), von dem bekannt ist, dass es durch Bestrahlung mit sichtbarem Licht in Gegenwart eines Photosensibilisators und eines Opferreduktionsmittels zu seiner radikalkationischen Form (MV•+) reduziert wird . Beim Belichten einer gelb gefärbten CLS-1-Lösung aus einer Petrischale mit sichtbarem Licht, hörbarem Schall und atmosphärischem Sauerstoff wurde sie zuerst dunkelgrün und reorganisierte sich dann allmählich in ein raumzeitliches Muster, das aus dunkelgrünen und gelben konzentrischen Ringen bestand (ein gewünschtes Ergebnis). Das Fehlen irgendeines der drei Eingangssignale führt zu einem unerwünschten Ausgang, z. B. einem zufälligen chemischen Muster. Die Ergebnisse deuteten eindeutig darauf hin, dass CLS-1 eine UND-Logik-Gatter-Antwort auf die drei Eingaben zeigte: Licht, Schall und Sauerstoff. Die chemischen Gradienten innerhalb der raumzeitlichen Muster könnten weiter abgestimmt werden, indem eine Photomaske während des Photobestrahlungsprozesses verwendet wird.

Als nächstes untersuchte das Team CLS-2, das eine schnelle und reversible Auflösung einer Peptid-Basen-Anordnung als Reaktion auf Bestrahlung mit blauem Licht zeigte. Dies wurde von einer reversiblen Änderung der Oberflächenspannung der Lösung begleitet, was zu einem induzierten Marangoni-Effekt führte, der genutzt werden kann, um eine schwimmende Ladung über eine Lösungsoberfläche zu treiben. Die Forscher führten dann eine solche Frachtbewegung in Gegenwart von hörbarem Schall aus und beobachteten, dass die erzeugte konzentrische ringförmige Topographie der Lösungsoberfläche als Schablonenspuren für die kontrollierte räumlich-zeitliche Bewegung einer schwimmenden Fracht (Styroporperle) fungierte. Die Frachtbewegung konnte nur dann effektiv programmiert werden, wenn Licht und hörbarer Ton gleichzeitig eingestrahlt wurden, CLS-2 zeigte daher eine UND-Logik-Gatter-Antwort auf die beiden Eingangsreize.

Die Autoren stellten ferner fest, dass die mindestens zwei unterschiedlichen Arten der Ladungsbewegung erreicht werden könnten, indem die Parameter der hörbaren Schalleingabe gesteuert werden. Ein Schalleintrag von 38 Hz und 0,06 g (Audio-I) führte zu einer Orbitalbewegung der Ladung entlang der Kreisbahnen. Andererseits wurde bei einem leicht veränderten Schalleingang (42 Hz und 0,08 g; Audio-II) eine kurze radiale Bewegung der Ladung beobachtet. Die Anwendung der beiden Eingangssignale wurde weiter so kombiniert, dass eine vorgegebene Abfolge von orbitalen und kurzen radialen Bewegungen der Fracht ausgeführt wurde, was zu einem noch höheren Niveau oder komplizierten Funktionen wie dem Navigieren einer Fracht durch ein Labyrinth führte.

Laut Dr. Mukhopadhyay, einem Co-korrespondierenden Autor dieser Arbeit, der diese Studie leitete, „war die Gestaltung des Labyrinths eine echte Herausforderung für uns. Ein herkömmliches Labyrinth mit echten physischen Barrieren hätte die Bildung von Faraday-Wellen gestört , dachten wir an die Verwendung einer labyrinthförmigen Fotomaske und projizierten sie über die CLS-2-Lösung. Dies half uns dabei, die schwimmende Fracht nur entlang eines komplexen vorbestimmten Pfads zu navigieren, wo sie doppelt Lichteinstrahlung und Schallwellen ausgesetzt war.“

Die Forscher des CSC-IBS glauben, dass die aktuelle Strategie, hörbare Geräusche und Licht in Kombination zu nutzen, um eine Fracht durch ein Labyrinth zu manövrieren und dabei die herkömmlichen Methoden auf der Grundlage von Chemotaxis, Phototaxis, Magnetotaxis usw. zu vermeiden, ein neues Werkzeug für Forscher hinzufügt Entwicklung von Materialien mit lebensähnlichen Eigenschaften und allgemein auf dem Gebiet der Systemchemie. Prof. Kimoon Kim, Direktor des Center for Self-Assembly and Complexity, der die Gesamtforschung betreute, meint: „Die Entwicklung von CLSs außerhalb des Gleichgewichts kann eines der fehlenden Teile eines sehr komplexen Puzzles sein, das die lebende und nicht lebende Domänen. Das vorliegende Ergebnis ist nur ein kleiner Schritt in diese Richtung, ein ähnliches Maß an Komplexität von CLSs zu erreichen, die innerhalb einer Zelle operieren, bleibt ein weit entferntes Ziel.“ Er lacht und fügt hinzu: „Derzeit agieren die Chemikalien nur noch als Charaktere, die mit einem programmierten Drehbuch versehen sind. Vielleicht kann ich wie ein Filmregisseur befehlen – Licht … Ton … und Action!“

Die Ergebnisse dieser Studie wurden am 13. Mai veröffentlicht Chem.

Bereitgestellt von der Pohang University of Science & Technology (POSTECH)