Untersuchung der vergiftenden Wirkung der Kohlenstoffablagerung während der CO₂-Elektroreduktion

Ein Forschungsteam hat neue Erkenntnisse über die vergiftende Wirkung der Kohlenstoffablagerung während der Kohlendioxidreduktionsreaktion (CO2RR) an den aktiven Stellen der Cu-Elektrode vorgeschlagen. Die Studie war veröffentlicht In Präzisionschemie.

Katalysatoren auf Kupferbasis (Cu) dienen als die effizientesten elektrochemischen Katalysatoren für CO2RR. Allerdings ist ihre Langzeitstabilität bei hohen Stromdichten unbefriedigend. Die Gründe für die Desaktivierung von Cu-Katalysatoren sind komplex. Es wird allgemein beobachtet, dass Kohlenstoffablagerungen zu einer schwerwiegenden Desaktivierung des Katalysators führen können. Zwar gibt es nur wenige Berichte über die elektrochemische Kohlenstoffabscheidung im Bereich CO2RR, was die Verbesserung von Katalysatoren auf Cu-Basis behindert.

Auf dieser Grundlage verwendeten die Forscher In-situ-Spektroskopietechniken und Spurenanalysetechniken, um zu bestätigen, dass die Produktion und Abdeckung von Kohlenstoffablagerungen auf polykristalliner Cu-Folie während der CO2RR die direkten Ursachen für die Katalysatordesaktivierung sind, und verdeutlichten so den inhärenten Zusammenhang zwischen Kohlenstoffablagerung und angelegtem Potenzial .

Bei der elektrochemischen Kohlenstoffabscheidung handelt es sich um eine dünne, filmartige Beschichtung der Oberfläche von Katalysatorpartikeln mit einer Struktur und Zusammensetzung, die amorphem Kohlenstoff ähnelt. Diese Art von Kohlenstoff hatte eine schlechte Leitfähigkeit und geringe Stoffübertragungsfähigkeiten, was die Übertragung von Reaktionsgasen und Zwischenprodukten während der CO2RR behinderte.

Basierend auf einer Reihe kontrollierter experimenteller Ergebnisse haben Forscher den Mechanismus der Kohlenstoffablagerung aufgeklärt: Während der CO2RR verbindet sich das Schlüsselzwischenprodukt *CO mit Protonen zu *COH-Zwischenprodukten, die sich weiter mit Protonen verbinden und dann dehydrieren, um adsorbiertes *C zu bilden. Adsorbiertes *C kann als allgemeines Zwischenprodukt entweder mit *CH durch Hydrierung weitergehen, um CH4 zu erzeugen, oder direkt desorbieren, um den abgeschiedenen Kohlenstoff zu bilden.

Das Forschungsteam wurde von Professor Gao Minrui vom Hefei National Laboratory for Physical Sciences at the Microscale an der University of Science and Technology of China (USTC) geleitet.