Forscher der National University of Singapore (NUS) haben eine Upconversion-Plasmonphor-Plattform eingeführt, um eine präzise Steuerung der Polarisation isotroper Upconversion-Nanopartikel (UCNPs) zu ermöglichen. Dies wird durch die Kopplung von Upconversion-Aktivatoren mit sorgfältig entworfenen anisotropen Gap-Plasmon-Modus-gestützten Metaoberflächen erreicht.
Die Photon-Plasmon-Kopplung in Hybridsystemen ist ein leistungsstarkes Werkzeug zur Untersuchung von Licht-Materie-Wechselwirkungen im Nanomaßstab mit potenziellen Anwendungen in verschiedenen Bereichen, darunter miniaturisierte Festkörperlaser, ultrakompakte Spektrometer, molekulare Sensorik auf dem Chip und polarimetrische Bildgebung. Lanthanid-dotierte UCNPs sind aufgrund ihrer ausgeprägten Emissionspeaks, der großen Anti-Stokes-Verschiebung und der hervorragenden Photostabilität besonders vielversprechend als Quantenlichtquellen.
Die charakteristischen spektroskopischen Fingerabdrücke dieser Emissionspeaks erleichtern die genaue Identifizierung von Informationen. Während Upconversion-Hybridsysteme untersucht wurden, um die Photolumineszenz- und Zerfallsdynamik durch Oberflächenplasmon-Photonen-Kopplung zu verbessern, erschwert die Kristallgittersymmetrie kleiner UCNPs das Erreichen einer Polarisationsanisotropie. Darüber hinaus ist die Steuerung der Lichtpolarisation für verschiedene Anwendungen wie Informationskodierung, Anzeigetechnologie und biologische Sensorik von entscheidender Bedeutung.
Ein Forschungsteam unter der Leitung von Professor Liu Xiaogang vom Department of Chemistry der NUS hat einen Ansatz entwickelt, um eine präzise Polarisationskontrolle über isotrope UCNPs zu erreichen, indem Upconversion-Aktivatoren mit komplexen Nanostrukturen gekoppelt werden, die als anisotrope Gap-Plasmon-Mode-unterstützte Metaoberflächen bekannt sind. Die Forschung ist veröffentlicht im Tagebuch Chem.
Durch den Einsatz metallischer stabförmiger Antennen konnten die Forscher die Lichtpolarisation dieser isotropen UCNPs auf eine Weise steuern, die dem Einstellen eines Radios auf verschiedene Radiosender ähnelt. Dies ermöglichte es ihnen, die Lichtpolarisation dieser isotropen UCNPs vom sichtbaren bis zum nahen Infrarotbereich zu steuern und so die durch ihre Kristallsymmetrie verursachten Einschränkungen zu überwinden.
Das Metall-Isolator-Metall-Design stellt sicher, dass es starke Doppelresonanzmoden in orthogonalen Richtungen mit minimaler gegenseitiger Interferenz gibt. Außerdem werden die Prozesse der Lichtanregung und -emission entkoppelt.
Durch die Verwendung sowohl der Fernfeldanregung als auch der elektromagnetischen Interferenz im Nahfeld können die isotropen UCNPs so gesteuert werden, dass sie periodische Variationen der Emissionsamplitude mit einer großen Anregungspolarisationsempfindlichkeit von bis zu 83 % erzeugen.
Das Forschungsteam untersuchte außerdem, wie sich die lokale Dichte der Lichtpartikel um die Antennen herum auf die Art und Weise auswirkt, wie Energie von der Hybrid-Nanoplattform freigesetzt wird. Durch die lineare Anregung des Systems kann diese Hybrid-Nanoplattform zwischen vier Upconversion-Polarisationszuständen wechseln und so mehrere Ebenen der Lichtausgabe in parallelen oder orthogonalen Polarisationskonfigurationen ermöglichen.
Ihre numerische Untersuchung lieferte außerdem Aufschluss darüber, wie die anisotropen Plasmonmoden den Polarisationszustand des emittierten Lichts selektiv beeinflussen. Insbesondere wenn die Anregungsverstärkungsfaktoren viel größer sind als die Emissionsverstärkungsfaktoren, wird der Upconversion-Polarisationszustand durch die Anregungspolarisation bestimmt, was zu parallelen Polarisationseigenschaften führt.
Wenn umgekehrt die Emissionsverstärkungsfaktoren mit den Anregungsverstärkungsfaktoren vergleichbar sind, erzeugten die gekoppelten Upconversion-Emitter emittiertes Licht mit anisotropen Eigenschaften.
Prof. Liu sagte: „Die mehrstufigen Upconversion-Polarisationen könnten den Weg für innovative photonische Systeme ebnen und die Flexibilität bieten, Lichtfrequenzen und -richtungen anzupassen, die Licht auf einzigartige Weise nutzen. Dies eröffnet spannende Perspektiven für die Entwicklung kompakter Geräte, die Licht auf neuartige Weise nutzen.“ fortgeschrittene Photonik.“
Mehr Informationen:
Jiahui Xu et al., Mehrstufige Upconversion-Polarisation ermöglicht durch programmierbare Plasmonen, Chem (2023). DOI: 10.1016/j.chempr.2023.11.007