Fortschritte in der Abwasserbehandlung mittels organischer supramolekularer Photokatalysatoren unter Sonnenlicht

Feuerfeste organische Schadstoffe, darunter Phenole, perfluorierte Verbindungen und Antibiotika, sind in verschiedenen industriellen Abwasserströmen reichlich vorhanden, beispielsweise in der Chemie-, Pharma-, Kokerei- und Färbereibranche sowie in kommunalen und häuslichen Quellen. Diese Schadstoffe stellen eine erhebliche Bedrohung für das ökologische Wohlergehen und die menschliche Gesundheit dar.

Die vollständige Entfernung organischer Schadstoffe aus dem Wasser und die Erleichterung des Wasserrecyclings sind von entscheidender Bedeutung für die Verbesserung der Umweltqualität und die Gewährleistung eines nachhaltigen wirtschaftlichen und sozialen Fortschritts. Die effiziente Entfernung widerspenstiger organischer Schadstoffe im Wasser ist nicht nur ein Schwerpunkt der Forschung zur Kontrolle der chemischen Umweltverschmutzung, sondern auch eine zentrale technische Herausforderung, die die Wiederverwendung von Industrieabwässern einschränkt.

Fortgeschrittene Oxidationsprozesse (AOPs), insbesondere heterogene AOPs, liefern stark reaktive Sauerstoffspezies, einschließlich ·OH, ·O2- und ·SO4-, um organische Schadstoffe unter Umgebungsbedingungen zu oxidieren, und sind attraktive Abwasserbehandlungstechnologien für dezentrale Systeme. AOPs benötigen oft einen übermäßigen Energieeintrag (UV-Licht oder Strom), um lösliche Oxidationsmittel (H2O2, O3, Persulfate) zu aktivieren, daher sind dringend kostengünstigere AOPs erforderlich.

Aufgrund der einfachen Trennung und Nutzung des Sonnenlichts wird die heterogene Photokatalyse zu einer nachhaltigen und vielversprechenden AOP-Strategie zur Lösung von Umweltproblemen.

Weit verbreitete anorganische Photokatalysatoren weisen eine robuste Stabilität und effiziente Mineralisierungsaktivitäten auf. Ihre große Bandlücke, die den Absorptionsbereich des Sonnenlichts einschränkt, und ihre geringe Adsorptionskapazität für organische Schadstoffe beeinträchtigen jedoch insgesamt die Gesamteffizienz des Schadstoff-Photoabbaus.

Im Gegensatz dazu bieten organische Halbleiter wie g-C3N4 aufgrund ihrer großen Oberfläche und erheblichen π-π-Stapelung den Vorteil einer erweiterten Spektrumsnutzung und einer hervorragenden Adsorptionsfähigkeit. Dennoch wird ihre Nutzung durch die Erzeugung von Frenkel-Exzitonen mit hoher Bindungsenergie bei Lichtanregung behindert, was die Trennung langlebiger photogenerierter Elektronen und die Locheffizienz behindert.

Die begrenzte Effizienz der Trägertrennung schränkt die Photoabbauaktivität organischer Photokatalysatoren erheblich ein. Die flachen Valenzbandpositionen dieser Photokatalysatoren begrenzen auch ihre Mineralisierungseffizienz. Darüber hinaus weisen photokatalytische Technologien im Vergleich zu etablierten Abwasserbehandlungsmethoden wie Fenton oder Fenton-ähnlichen Verfahren häufig eine geringe Behandlungskapazität auf und bleiben deutlich hinter den Anforderungen der Industrialisierung zurück.

Basierend auf den relevanten wissenschaftlichen Fragestellungen im Bereich der photokatalytischen Abwasserbehandlung fasste ein Forschungsteam unter der Leitung von Prof. Yongfa Zhu von der Tsinghua-Universität, China, kürzlich ihre Fortschritte beim Schadstoffabbau mithilfe organischer Photokatalysatoren zusammen, um die praktische Umsetzung der photokatalytischen Wasserbehandlung voranzutreiben, und diente als Grundlage Referenz für Forscher auf diesem Gebiet.

Zunächst entwickelten sie neue supramolekulare und polymere organische photokatalytische Systeme, um die Effizienz der Lichtnutzung zu steigern. Durch die Modulation der Wirkung der Monomerstruktur auf die Energiebandposition erweiterten sie den Absorptionsbereich auf den nahen Infrarotbereich und realisierten die Mineralisierung unter Sonnenlicht.

Zweitens enthüllten sie die Rolle von Dipolen und der kristallinen Ordnung bei der Modulation des eingebauten elektrischen Feldes, was eine effiziente Ladungsmigration von der Masse zur Oberfläche ermöglicht und so den Schadstoffabbau und die Mineralisierungsraten erheblich steigert.

Schließlich etablierten sie einen neuartigen Ansatz für die Photo-Selbst-Fenton-Hochflussmineralisierung organischer Schadstoffe, um die Behandlungskapazität des Photoabbaus zu verbessern und die Einschränkungen der Fenton-Methode zu überwinden. Das neue System kombiniert die In-situ-H2O2-Erzeugung durch photokatalytische Redoxreaktion synergistisch mit der In-situ-Fenton-Reaktion, wodurch eine Mineralisierung mit hohem Fluss unter sichtbarem Licht ohne zusätzliche Oxidationsmittel erreicht wird, wodurch die Schadstoffmineralisierung von 30 % auf über 90 % erhöht wird.

Die Ergebnisse wurden veröffentlicht in Chinesisches Journal für Katalyse.