Ein Wissenschaftlerteam unter der Leitung von Dr. David Hsieh vom California Institute of Technology hat Hinweise auf stabile Hubbard-Exzitonen in einem fotodotierten antiferromagnetischen Mott-Isolator beobachtet. Die Ergebnisse ihrer Studie werden in veröffentlicht Naturphysik.
In der Welt der Physik der kondensierten Materie gibt es ein aufregendes Phänomen, das seit langem großes Interesse weckt: Exzitonen.
Exzitonen kommen typischerweise in Halbleitermaterialien vor und sind zusammengesetzte Teilchen (oder Quasiteilchen), die entstehen, wenn ein Elektron und ein Loch – das Fehlen eines Elektrons – durch elektrostatische Kräfte interagieren.
Exzitonen, ähnlich dem Proton und dem Elektron in einem Wasserstoffatom, existieren flüchtig und wurden gut untersucht. Ihr Verhalten ändert sich jedoch, wenn wir das Reich der Mott-Isolatoren betreten, Materialien, die den herkömmlichen Regeln für das Elektronenverhalten in gewöhnlichen Halbleitern widersprechen.
Es gibt seit langem die Theorie, dass das Hubbard-Exziton, ein neuartiges Quasiteilchen, in Mott-Isolatoren entstehen könnte. Ob sie jedoch tatsächlich als stabile Quasiteilchen in realen Materialien existieren können oder nicht, ist eine offene Frage. Nun liegen Wissenschaftlern experimentelle Daten vor, die darauf hindeuten, dass die Antwort „Ja“ lautet.
Dr. Hsieh erklärte gegenüber Phys.org die Motivation seines Teams, diese Systeme zu untersuchen: „Unsere Forschungsgruppe ist im Allgemeinen an Materialien interessiert, die stark wechselwirkende Elektronen aufweisen, insbesondere in Umgebungen, die weit vom Gleichgewicht entfernt sind.“
Mott-Isolatoren, Ladungen und Antiferromagnetismus
Die intrinsischen Eigenschaften von Mott-Isolatoren sind dafür verantwortlich, dass sich das Hubbard-Exziton von herkömmlichen Exzitonen in Halbleitern unterscheidet.
Im Gegensatz zu Halbleitern, bei denen Elektronen delokalisiert sind, zwingen Mott-Isolatoren Elektronen aufgrund starker Coulomb-Wechselwirkungen in bestimmte Gitterplätze. Durch diese Lokalisierung entsteht eine ausgeprägte Bandlücke, im Gegensatz zu herkömmlichen Halbleitern, bei denen sich die Elektronen freier bewegen können.
Dr. Hsieh erklärte: „In diesem Zustand ist es für die Elektronenspins günstig, sich in wechselnder Ausrichtung von einem Ort zum nächsten anzuordnen, was zu einem Muster führt, das als antiferromagnetische Ordnung bezeichnet wird.“
„Diese antiferromagnetische Umgebung schafft die Möglichkeit, das Hubbard-Exziton zu realisieren.“
Antiferromagnetische Wechselwirkungen sind im Wesentlichen magnetische Wechselwirkungen, bei denen sich benachbarte Elektronenspins in entgegengesetzte Richtungen ausrichten, was zu einer einzigartigen magnetischen Ordnung innerhalb des Materials führt.
Das Verstehen und Erkennen von Hubbard-Exzitonen ist eine größere Herausforderung als das von regulären Exzitonen in Halbleitern. Dies ist auf das komplexe Zusammenspiel elektronischer Wechselwirkungen, die antiferromagnetische Ordnung des Materials und die Kurzlebigkeit dieser Exzitonen zurückzuführen.
Dr. Hsieh führte aus: „Experimentell sind sie mit herkömmlichen spektroskopischen Techniken, die für reguläre Halbleiter-Exzitonen verwendet wurden, schwer zu erkennen. Aus diesem Grund haben wir eine stroboskopische Technik eingesetzt, um die Exzitonenbildung in Echtzeit zu erfassen.“
Auf der Suche nach Fingerabdrücken
Unter der Leitung des ehemaligen Doktoranden Omar Mehio hing der Versuchsaufbau des Teams von der Wahl des Mott-Isoliermaterials und der Spektroskopietechnik ab.
Die Wahl des richtigen Materials war von größter Bedeutung, und das Team entschied sich für Sr2IrO4, einen antiferromagnetischen Mott-Isolator, der für seine komplizierten elektronischen Wechselwirkungen bekannt ist.
Für die spektroskopischen Messungen wählte das Team Terahertz-Strahlung, bei der es sich um niederfrequente Wellen handelt, die sich ideal zur Untersuchung der inneren Struktur von Exzitonen eignen.
Das Team begann damit, die Ladungsträger über die Bandlücke hinweg mit einem Infrarot-Laserimpuls anzuregen. Das Terahertz-Spektrometer ermöglichte es ihnen dann, die transiente Reaktion von Sr2IrO4 in Echtzeit zu erfassen, um die Spektren oder den charakteristischen Fingerabdruck des Hubbard-Exzitons zu erkennen.
Anfänglich verhielt sich dieses Material typischerweise wie ein Isolator und ging aufgrund der Erzeugung freier Elektronen und Löcher erwartungsgemäß in einen leiterähnlichen Zustand über.
Doch anstatt einfach in den ursprünglichen Isolierzustand zurückzukehren, ging das Material schnell in einen anderen Isolierzustand über, einen mit einem Spektrum, das eher dem eines Atoms ähnelt. Im Gegensatz zu den Spektren von Wasserstoff beträgt der Energieniveauabstand jedoch nur wenige Millielektronenvolt, wie für eine exzitonische Hubbard-Flüssigkeit zu erwarten ist.
Diese Ergebnisse, gestützt durch fortgeschrittene Computersimulationen, die von Dr. Zala Lenarcic am Jozef-Stefan-Institut durchgeführt wurden, lieferten überzeugende Beweise für die Existenz einer exzitonischen Hubbard-Flüssigkeit in Sr2IrO4.
Allerdings verlief das Experiment nicht ohne Herausforderungen. Dr. Hsieh hob einige davon hervor und sagte: „Wir standen vor mehreren Hürden, darunter der Züchtung großer, hochwertiger Kristalle zur Aufnahme des Terahertz-Strahls (mit freundlicher Genehmigung von Dr. Stephen Wilson von der UC Santa Barbara) und der Anpassung an die Reflexionsgeometrie, um die Effekte zu überwinden.“ der Materialaufnahme.
„Außerdem ist das Signal des Hubbard-Exzitons eher schwach. Deshalb mussten wir bei unseren Messungen Rauschquellen wie schwankende Labortemperaturen unterdrücken.“
Was kommt als nächstes?
Die von Dr. Hsieh und seinem Team demonstrierte Charakterisierung von Hubbard-Exzitonen in stark korrelierten Isolatoren eröffnet ein Reich spannender Möglichkeiten sowohl für grundlegendes Verständnis als auch für praktische Anwendungen.
„Es ist schwierig, potenzielle technologische Anwendungen vorherzusagen“, sagte Dr Anwendungen) können beide in einem einzigen Material genutzt werden.“
Zukünftige Forschungen können sich mit grundlegenden Fragen zu Hubbard-Exzitonen befassen, beispielsweise ihren Bindungsmechanismen und Wechselwirkungen mit verschiedenen magnetischen Zuständen.
Dr. Hsieh und sein Team sind mit Hubbard-Exzitonen noch nicht fertig. Er teilte seine Pläne für die nächsten Schritte mit und sagte: „Es bleiben noch viele Fragen zu Hubbard-Exzitonen von grundlegender Bedeutung, denen wir nachgehen wollen. Zu den Fragen, die uns im Kopf herumschwirren, gehören die folgenden: Können wir beweisen, dass das Hubbard-Exziton tatsächlich vorherrschend ist?“ durch antiferromagnetische Wechselwirkungen gebunden? Wie ändern sich die Eigenschaften der Hubbard-Exzitonen mit der Textur des zugrunde liegenden magnetischen Zustands? Was ist die Natur der Wechselwirkungen zwischen Hubbard-Exzitonen und welche neuen kollektiven Exzitonenphasen könnten sie erzeugen?“
Die Reise zur Erschließung des vollen Potenzials der Hubbard-Exzitonen hat gerade erst begonnen und verspricht möglicherweise eine Neugestaltung unseres Verständnisses von Quantenphänomenen.
Edoardo Baldini hat eine News & Views veröffentlicht Stück in derselben Zeitschriftenausgabe über die Arbeit von Hsiehs Team.
Mehr Informationen:
Omar Mehio et al., Eine Hubbard-Exzitonenflüssigkeit in einem photodotierten antiferromagnetischen Mott-Isolator, Naturphysik (2023). DOI: 10.1038/s41567-023-02204-2
Edoardo Baldini, Mit magnetischen Schnüren gebundene Ladungen, Naturphysik (2023). DOI: 10.1038/s41567-023-02187-0
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