Vorhersagen der Kristallstruktur mithilfe von maschinellem Lernen und Graphentheorie

Kristallstrukturen haben einen entscheidenden Einfluss auf die Eigenschaften von Materialien und die Erforschung von Kristallstrukturen dient häufig als Ausgangspunkt für Materialstudien. Die Vorhersage der Kristallstruktur ist eine Methode, die stabile oder metastabile Strukturen ausschließlich auf der Grundlage der chemischen Zusammensetzung unter bestimmten Bedingungen sucht. Es ist zu einem wirksamen Werkzeug zur Entdeckung neuer Materialien und zur Erkundung des Phasenraums geworden.

Methoden zur Vorhersage der Kristallstruktur können bei der experimentellen Bestimmung von Strukturen oder beim Entwurf spezifischer Strukturen zur Steuerung der experimentellen Synthese hilfreich sein und dadurch die experimentellen Kosten erheblich senken. Daher ist es von großer wissenschaftlicher Bedeutung.

Aktuelle Techniken zur Vorhersage der Kristallstruktur sind jedoch aufgrund zweier Aspekte immer noch begrenzt: Die Kosten für die Durchführung einer Strukturoptimierung mithilfe von Ab-initio-Berechnungen steigen kubisch mit der Anzahl der Atome, und die Anzahl der lokalen Minima auf der potentiellen Energieoberfläche nimmt mit zunehmender Zahl exponentiell zu Freiheitsgrade.

Um das erste Problem anzugehen, schlagen Forscher die Nutzung eines maschinellen Lernpotenzials für Ersatzberechnungen vor. Nach der Generierung zufälliger Strukturen wird eine Teilmenge dieser Strukturen zufällig ausgewählt, um DFT-Einzelpunkt-Energie-, Kraft- und Spannungsberechnungen durchzuführen und einen Trainingssatz zu erstellen.

Anhand dieses Datensatzes wird dann das erste Machine-Learning-Potenzial trainiert. Im anschließenden Suchprozess werden die rechenintensiven DFT-Strukturoptimierungen durch das Kraftfeld des maschinellen Lernens ersetzt. Bei der Optimierung werden die zu extrapolierenden Strukturen erfasst.

Wenn die Extrapolation einen vorgegebenen Schwellenwert überschreitet, werden DFT-Einzelpunktberechnungen für diese Strukturen durchgeführt und sie dem Trainingssatz hinzugefügt, um das Kraftfeld neu zu trainieren, um die potenzielle Funktion zu korrigieren. Dieser Prozess wird fortgesetzt, bis der Optimierungsprozess vollständig vom maschinellen Lernsurrogat durchgeführt werden kann. Aufgrund der Fehler, die durch das Kraftfeld des maschinellen Lernens entstehen, ist nach Abschluss der Suche eine Kalibrierung mithilfe von Ab-initio-Berechnungen erforderlich.

Um das zweite Problem anzugehen, entschied sich das Forschungsteam für die Nutzung der Graphentheorie, um den Suchraum zu reduzieren. Ein wichtiges Konzept evolutionärer Algorithmen besteht darin, hervorragende „Gene“ von der Elterngeneration bis zur Nachkommengeneration zu bewahren. Für Kristallstrukturen stellen diese „Gene“ lokale Strukturmotive dar.

Während diese hervorragenden Motive Moleküle bei der Suche nach molekularen Kristallen sein können, ist es nicht einfach, sie für gewöhnliche ausgedehnte Kristalle zu bestimmen. Durch die Abstraktion periodischer Kristallstrukturen als Graphen können jedoch Community-Erkennungsalgorithmen eingesetzt werden, um diese Aufgabe zu erfüllen. Wenn beispielsweise eine erweiterte α-Bor-Struktur in einen Quotientengraphen umgewandelt und Community-Erkennungsalgorithmen unterzogen wird, entspricht die extrahierte 0-dimensionale Komponente dem Bor-Ikosaeder.

Indem diese Komponente bei nachfolgenden genetischen Operationen unverändert bleibt, verringern sich die Freiheitsgrade von 36 auf 6, was den Suchraum erheblich verkleinert.

In anschließenden Tests stellte das Forschungsteam fest, dass der Ansatz des maschinellen Lernens die Anzahl der selbstkonsistenten Berechnungen um etwa zwei Größenordnungen reduzieren konnte, während die Graphentheorie dazu beitrug, die Anzahl der Strukturen, die besucht werden mussten, um 30 % zu reduzieren, um das Ziel zu erreichen Struktur. Durch den Einsatz dieser Methode hat das Forschungsteam eine Reihe von Durchbrüchen in Bereichen wie der Planetenwissenschaft, superharten Materialien, Materialien mit hoher Energiedichte und supraleitenden Materialien erzielt.

Die Arbeit wird in der Zeitschrift veröffentlicht National Science Review.