Eine von Forschern des Oak Ridge National Laboratory des Energieministeriums geleitete Studie könnte neue Wege zur Herstellung leistungsstärkerer, langlebigerer Batterien und Speichergeräte aufdecken.
Die Forschung untersucht die Ursachen für die Ordnung oder Musterbildung von Ionen, die eine positive Ladung tragen, auch Kationen genannt, in Doppelperowskitoxiden, einem Metalltyp, der aufgrund seines Magnetismus und seines Magnetismus als vielversprechend als potenzielle Quelle für sauberere, nachhaltigere Energie gilt Fähigkeit, Elektrizität zu leiten. Der Artikel mit dem Titel „Insights into Cation Ordering of Double Perovskite Oxides from Machine Learning and Causal Relations“ ist veröffentlicht in Chemie der Materialien.
„Wenn wir den grundlegenden Mechanismus hinter diesen Eigenschaften verstehen können, könnten wir versuchen, diese Perowskit-Materialien für Anwendungen wie Batterien, Speichergeräte und Kondensatoren zu züchten oder auf andere Weise herzustellen“, sagte Ayana Ghosh, ORNL-Forscherin und Hauptautorin der Studie. „Wir haben aus dieser Studie eine Formel entwickelt, die wir dem Rest der Welt geben werden.“
Ghosh und Forscher vom SRM Institute of Science and Technology in Chennai, Indien, wollten herausfinden, wie sich die durch Kationen gebildeten Muster auf die Stabilität von Doppelperowskiten auswirken. Je stabiler das Material ist, desto besser eignet es sich für potenzielle Energieanwendungen.
„Diese Kationenordnung kann durch eine Reihe von Variablen beeinflusst werden“, sagte Ghosh. „Die Größe der Ionen ist wichtig. Verzerrungen spielen eine Rolle. Wir wollten wissen: Gibt es einen einzigen Faktor, der die Kationenordnung in einem solchen System steuert? Wenn ja, welcher Faktor ist das?“
Das Team stützte sich bei der Entwicklung eines neuen Rechenrahmens auf Ressourcen von zwei Benutzereinrichtungen des DOE Office of Science – Daten, die am Center for Nanophase Materials Sciences des ORNL gesammelt wurden, und Zeit auf dem Cori-Supercomputer im National Energy Research Scientific Computing Center des Lawrence Berkeley National Laboratory. Das System kombinierte Kausalanalyse und traditionelles maschinelles Lernen mit der Dichtefunktionaltheorie, die die elektronischen und atomaren Strukturen von Materialien schätzt. Die Forscher trainierten den Algorithmus auf verschiedene Kationentypen und -muster in Doppelperowskitsystemen, um Bedingungen vorherzusagen, die zu einer bestimmten Anordnung der Kationen führen.
Das Team kombinierte die beobachteten Ursache-Wirkungs-Beziehungen mit den Erkenntnissen standardmäßiger prädiktiver maschineller Lernalgorithmen. Die Analyse der Ergebnisse identifizierte die trilineare Kopplung, eine Wechselwirkung zwischen drei Arten von Partikeln, als notwendige Voraussetzung für die klare Schichtordnung – eines der wesentlichen Muster der Kationenordnung.
Die trilineare Kopplung kombiniert drei Arten von Strukturmodi, die die Kationen durch die notwendigen Phasen schieben, um Eigenschaften wie Multiferroizität zu ergeben, die Kombination aus Magnetisierung und Polarisation, die Perowskite für Energieanwendungen vielversprechend macht.
„Wenn es diese Art der Kopplung gibt, sollte sich eine klare Schichtordnung bilden“, sagte Ghosh. „Ohne sie wird es keine Ordnung geben. Man kann sich die drei Modi als grundlegende Bausteine vorstellen. Das war vorher nicht bekannt.“
Zu den nächsten Schritten gehört die Anwendung dieser Erkenntnisse, um die Bedingungen zu identifizieren, die für andere Arten der Ordnung erforderlich sind, um neue Phasen von Doppelperowskitoxiden zu entwerfen.
„Diese neue Erkenntnis gibt uns einen Fahrplan, um über das hinauszugehen, was wir bereits aus der Theorie wissen“, sagte Ghosh. „Jetzt können wir auf der Grundlage dieser Prinzipien weitere Untersuchungen durchführen.“
Mehr Informationen:
Ayana Ghosh et al., Einblicke in die Kationenordnung doppelter Perowskitoxide durch maschinelles Lernen und kausale Beziehungen, Chemie der Materialien (2022). DOI: 10.1021/acs.chemmater.2c00217