Das Stören von Elektronenspins in einem Magneten führt normalerweise zu Anregungen, die als „Spinwellen“ bezeichnet werden und sich durch den Magneten ausbreiten wie Wellen in einem Teich, der von einem Kiesel getroffen wurde. In einer neuen Studie haben Physiker der Rice University und ihre Mitarbeiter dramatisch unterschiedliche Erregungen entdeckt, die als „Spin-Exzitonen“ bezeichnet werden und auch als kohärente Welle durch einen Magneten auf Nickelbasis „wellen“ können.
In einer Studie veröffentlicht in Naturkommunikation, berichteten die Forscher, ungewöhnliche Eigenschaften in Nickelmolybdat, einem geschichteten magnetischen Kristall, gefunden zu haben. Subatomare Teilchen, die Elektronen genannt werden, ähneln winzigen Magneten und orientieren sich typischerweise wie Kompassnadeln in Bezug auf Magnetfelder. In Experimenten, bei denen Neutronen von magnetischen Nickelionen im Inneren der Kristalle gestreut wurden, fanden die Forscher heraus, dass sich zwei äußerste Elektronen von jedem Nickelion unterschiedlich verhielten. Anstatt ihre Spins wie Kompassnadeln auszurichten, heben sich die beiden in einem Phänomen auf, das Physiker als Spin-Singlet bezeichnen.
„Eine solche Substanz sollte überhaupt kein Magnet sein“, sagte Pengcheng Dai von Rice, korrespondierender Autor der Studie. „Und wenn ein Neutron an einem bestimmten Nickelion streut, sollten die Anregungen lokal bleiben und sich nicht durch die Probe ausbreiten.“
Dai und seine Mitarbeiter waren daher überrascht, als Instrumente in den Neutronenstreuexperimenten nicht eine, sondern zwei Familien sich ausbreitender Wellen mit jeweils dramatisch unterschiedlichen Energien entdeckten.
Um den Ursprung der Wellen zu verstehen, war es notwendig, in die atomaren Details der magnetischen Kristalle einzutauchen. Beispielsweise können elektromagnetische Kräfte von Atomen in Kristallen mit dem Magnetfeld konkurrieren und Elektronen in benachbarten Atomen beeinflussen. Dies wird als Kristallfeldeffekt bezeichnet und kann Elektronenspins zwingen, sich in Richtungen zu orientieren, die sich von der Ausrichtung des Magnetfelds unterscheiden. Die Untersuchung von Kristallfeldeffekten in den Nickelmolybdatkristallen erforderte zusätzliche Experimente und eine theoretische Interpretation der Daten aus den Experimenten.
„Die Zusammenarbeit zwischen experimentellen Gruppen und der Theorie ist von größter Bedeutung, um ein vollständiges Bild zu zeichnen und die ungewöhnlichen Spinanregungen zu verstehen, die in dieser Verbindung beobachtet werden“, sagte Rice-Co-Autorin Emilia Morosan.
Die Gruppe von Morosan untersuchte die thermische Reaktion der Kristalle auf Temperaturänderungen mithilfe spezifischer Wärmemessungen. Aus diesen Experimenten schlossen die Forscher, dass zwei Arten von Kristallfeldumgebungen in dem geschichteten Nickelmolybdat auftraten und die beiden Nickelionen sehr unterschiedlich beeinflussten.
„In einem Fall ist der Feldeffekt eher schwach und entspricht einer thermischen Energie von etwa 10 Kelvin“, sagte der Co-Autor der Studie, Andriy Nevidomskyy, ein theoretischer Physiker bei Rice, der bei der Interpretation der experimentellen Daten half. „Es ist vielleicht nicht überraschend zu sehen, dass Neutronen bei Temperaturen von wenigen Kelvin magnetische Spinwellen von Nickelatomen anregen können, die dieser ersten Art von Kristallfeldeffekt unterliegen. Aber es ist höchst verwirrend zu sehen, dass sie von Nickelatomen kommen unterliegen dem zweiten Typ. Diese Atome haben eine tetraedrische Anordnung von Sauerstoffatomen um sich herum, und der Effekt des elektrischen Felds ist fast 20-mal stärker, was bedeutet, dass die Erregungen so viel schwieriger zu erzeugen sind.“
Nevidomskyy sagte, dies könne so verstanden werden, als ob die Spins der entsprechenden Nickelionen unterschiedliche „Massen“ hätten.
„Die Analogie ist die von schweren Basketbällen, die mit Tennisbällen vermischt sind“, sagte er. „Um die Spins des zweiten Typs, der schwereren Basketbälle, anzuregen, muss man einen stärkeren ‚Kick‘ verabreichen, indem man energiereichere Neutronen auf das Material richtet.“
Die resultierende Wirkung auf den Nickelspin wird als Spin-Exziton bezeichnet, und man würde normalerweise erwarten, dass die Wirkung des Exzitons erzeugenden „Kicks“ auf ein einzelnes Atom beschränkt ist. Aber Messungen aus den Experimenten zeigten, dass sich „Basketballs“ im Einklang bewegten und eine unerwartete Art von Welle erzeugten. Noch überraschender war, dass die Wellen bei relativ hohen Temperaturen anzuhalten schienen, bei denen sich die Kristalle nicht mehr wie Magnete verhielten.
Die von Nevidomskyy und dem Theoretiker Co-Autor Leon Balents von der University of California, Santa Barbara, angebotene Erklärung war, dass schwerere Spin-Exzitonen – in der Analogie Basketballbälle – als Reaktion auf die Schwankungen der umgebenden, leichteren magnetischen Exzitonen – die analogen Tennisbälle – schwanken. und wenn die Wechselwirkungen zwischen den beiden Arten von Kugeln ausreichend stark sind, nehmen die schwereren Spin-Exzitonen an einer kohärenten Bewegung ähnlich einer Welle teil.
„Besonders interessant“, sagte Dai, „ist, dass die beiden Arten von Nickelatomen jeweils ein dreieckiges Gitter bilden und die magnetischen Wechselwirkungen innerhalb dieses Gitters daher vereitelt werden.“
Beim Magnetismus auf Dreiecksgittern bezieht sich Frustration auf die Schwierigkeit, alle magnetischen Momente antiparallel (oben-unten) in Bezug auf ihre drei unmittelbaren, nächsten Nachbarn auszurichten.
Das Verständnis der Rolle magnetischer Frustrationen in Dreiecksgittern ist eine der langjährigen Herausforderungen, an deren Bewältigung Dai und Nevidomskyy seit einigen Jahren arbeiten.
„Es ist sehr aufregend, ein Rätsel entgegen den eigenen Erwartungen zu finden und dann ein Gefühl der Befriedigung zu verspüren, seinen Ursprung verstanden zu haben“, sagte Nevidomskyy.
Dai, Morosan und Nevidomskyy sind Mitglieder der Rice Quantum Initiative. Dai ist Sam and Helen Worden Professor für Physik und Astronomie. Morosan ist Professor für Physik und Astronomie sowie für Chemie. Nevidomskyy ist außerordentlicher Professor für Physik und Astronomie. Die Neutronenstreuexperimente wurden von Bin Gao und Tong Chen in Dais Gruppe in Zusammenarbeit mit Instrumentenwissenschaftlern am Oak Ridge National Laboratory und ISIS Neutron and Myon Source am Rutherford Appleton Laboratory durchgeführt. Chien-Lung Huang, ein Forscher in Morosans Gruppe, führte die spezifischen Wärmemessungen und -analysen durch.
Mehr Informationen:
Bin Gao et al, Diffusive exzitonische Bänder aus frustrierten dreieckigen Untergittern in einem Singulett-Grundzustandssystem, Naturkommunikation (2023). DOI: 10.1038/s41467-023-37669-5