Supramolekulare Hydrogele aus selbstorganisierten Peptiden haben große Anwendungsaussichten in verschiedenen Bereichen gezeigt, darunter Gewebezüchtung, Arzneimittelabgabe und Biosensorik.
Es ist wichtig, die mechanischen Eigenschaften von Peptidhydrogelen präzise und flexibel auf die angestrebten Anwendungen abzustimmen. Die üblichen Methoden zur Regulierung der mechanischen Eigenschaften von supramolekularen Hydrogelen umfassen im Allgemeinen: Änderung der Formel (andere Peptidsequenzen, Zugabe von Vernetzungsmitteln) oder Änderung der Umgebungsbedingungen (Konzentration, Temperatur, pH-Wert und Ionen), die beide zwangsläufig die Chemikalie verändern Zusammensetzung des Hydrogels.
Jetzt haben Forscher des Instituts für Verfahrenstechnik (IPE) der Chinesischen Akademie der Wissenschaften Strategien zur Steuerung der mechanischen Eigenschaften von Hydrogelen untersucht, indem sie das durch Flüssig-Flüssig-Phasentrennung (LLPS) vermittelte Selbstorganisationsprinzip nutzen, ohne die chemische Zusammensetzung zu verändern von Hydrogelen.
Die Studie wurde veröffentlicht in Gegenstand.
Bei der Herstellung von Hydrogelen werden die Anzahl und Größe der phasengetrennten Tröpfchen in der frühen Phase der Selbstorganisation gut kontrolliert, um die Nanostruktur der selbstorganisierten Vorstufen abzustimmen. Diese Vorläufer können seegelartige Fibrillen, perlförmige spindelartige Fibrillen oder radiale Fibrillencluster sein.
Wenn es um weiteres Fibrillenwachstum und die Bildung eines nichtkovalenten Vernetzungsnetzwerks geht, führt der strukturelle Unterschied zwischen den Vorläufern zu einem Unterschied im Fibrillendurchmesser, der Anzahl der Fibrillen und der Vernetzungsdichte des Netzwerks, wodurch Hydrogelmaterialien mit gebildet werden unterschiedliche mechanische Festigkeit und Rückstellbarkeit.
Die Forscher fanden heraus, dass die Abstimmung der Inkubationstemperatur und -zeit durch die Prozesssequenzierung die selbstorganisierten Vorläufer steuern könnte. Eine optimale anfängliche Inkubationstemperatur könnte zu optimaler mechanischer Festigkeit und Wiederherstellbarkeit führen, wenn die chemische Zusammensetzung des Hydrogels unverändert bleibt. Die optimale Anfangstemperatur war genau die Temperatur, bei der die Tröpfchen in Nanofibrillen umgewandelt wurden.
Sie bestätigten ferner durch Experimente und molekulare Simulationen, dass Peptidmoleküle bei der Phasenübergangstemperatur eine starke Aggregationsneigung, einen Desolvatationseffekt und dynamische metastabile Wasserstoffbrückenbindungen zeigten, was der Fibrillenverzweigung förderlich war und es dem Hydrogel ermöglichte, die besten Nanofibrillen zu erhalten Festigkeit und Vernetzungsdichte unter der Bedingung konstanter Konzentration.
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Xuehai Yan & Kollegen, Steuerung phasengetrennter Tröpfchen zur Steuerung der Entwicklung fibrillärer Netzwerke von supramolekularen Peptidhydrogelen, Gegenstand (2023). DOI: 10.1016/j.matt.2023.03.029. www.cell.com/matter/fulltext/S2590-2385(23)00131-5