Vollanorganische bleifreie 3D-Doppelperowskite (DPs) mit breitbandiger Emission von selbsteingefangenen Exzitonen (STE) haben sich als vielversprechende Alternativen zu Bleihalogenid-Perowskiten in verschiedenen optoelektronischen Anwendungen wie Leuchtdioden (LEDs) und Fotodetektoren erwiesen. Ein grundlegendes Verständnis der Auswirkung von Dotierung auf die optischen Eigenschaften von DPs, insbesondere die STE-Dynamik, ist von entscheidender Bedeutung für ihre Leistungsoptimierung und Anwendungen.
In einer Studie veröffentlicht in Fortgeschrittene Wissenschaftentwickelte die Forschungsgruppe unter der Leitung von Prof. Chen Xueyuan vom Fujian Institute of Research on the Structure of Matter der Chinesischen Akademie der Wissenschaften eine einzigartige Strategie über Cu+-Dotierung, um eine effiziente STE-Emission im legierten bleifreien Cs2(Ag/Na) zu erreichen. InCl6 DP-Kristalle.
Diese einzigartige Strategie, die auf einer Cu+-Dotierung basiert, verstärkt die STE-Emission in den legierten Cs2(Ag/Na)InCl6-DPs. Die Forscher verwendeten eine kleine Menge (1,0 Mol-%) Cu+-Dotierung, um die verstärkte STE-Emission in den Kristallen zu realisieren, wobei die Quantenausbeute der Photolumineszenz (PL) von 19,0 % auf 62,6 % stieg und sich das Anregungsband von 310 nm auf 365 nm verschob.
Sie untersuchten umfassend die Auswirkung der Cu+-Dotierung auf die elektronische Struktur und die optischen Eigenschaften von Cs2(Ag/Na)InCl6 und die STE-Dynamik. Die so synthetisierten Cs2(Ag/Na)InCl6:Cu+-Kristalle weisen eine signifikant verbesserte PL auf, die auf die erhöhte Strahlungsrekombinationsrate von STEs sowie die verbesserte STE-Dichte zurückzuführen ist.
Mittels temperaturabhängiger PL und ultraschneller transienter Femtosekunden-Absorptionsspektroskopie enträtselten die Forscher, dass die bemerkenswerte PL-Verstärkung der erhöhten Dichte und Strahlungsrekombinationsrate von STEs als Ergebnis eines Symmetriebruchs der STE-Wellenfunktion an der oktaedrischen Ag+-Stelle zugeschrieben wurde durch Cu+-Dotierung induziert.
Außerdem demonstrierten die Forscher die hervorragende Luft-, Struktur- und Wärmestabilität dieser Cu+-dotierten Cs2(Ag/Na)InCl6-Kristalle und zeigten ihr großes Potenzial als effiziente gelb emittierende Leuchtstoffe für die Anwendung in Weiß, das in nahes Ultraviolett (NUV) umgewandelt wurde Leuchtdioden.
Diese Studie liefert tiefe Einblicke in die STE-Dynamik in Cu+-dotiertem Cs2(Ag/Na)InCl6 und legt damit eine Grundlage für das zukünftige Design neuer bleifreier DPs mit effizienter STE-Emission.
Xingwen Cheng et al, Boosting the Self‐Trapped Exciton Emission in Alloyed Cs 2 (Ag/Na)InCl 6 Double Perovskite via Cu + Doping, Fortgeschrittene Wissenschaft (2022). DOI: 10.1002/advs.202103724