Rabi-Oszillationen in einem sich ausdehnenden Molekül

Vor über achtzig Jahren wurden Rabi-Oszillationen vorgeschlagen, um die starke Kopplung und den Besetzungstransfer in einem zweistufigen Quantensystem zu beschreiben, das einem oszillierenden Antriebsfeld ausgesetzt ist. Im Vergleich zu Atomen haben Moleküle einen zusätzlichen Schwingungsgrad, der den Rabi-Oszillationen bei Licht-Molekül-Wechselwirkungen einen zusätzlichen Knopf hinzufügt. Wie eine solche lasergetriebene Rabi-Oszillation während der Dehnung molekularer Bindungen das Spektrum der kinetischen Energiefreisetzung (KER) von dissoziativen Fragmenten bestimmt, ist jedoch noch eine offene Frage.

In einem neuen Artikel, erschienen in Licht: Wissenschaft & Anwendungen, ein gemeinsames Team von Wissenschaftlern unter der Leitung von Professor Feng He von der Shanghai Jiao Tong University und Professor Jian Wu von der East China Normal University hat Rabi-Oszillationen in einem sich ausdehnenden Molekül untersucht und die durch starke Felder induzierte Dissoziationsdynamik jenseits der allgemein akzeptierten Resonanz entdeckt Ein-Photonen-Dissoziationsszenario. Während der Dissoziation des einfachsten Molekülions von H2+, gekoppelt mit dem Laserfeld, springt das Elektron zwischen den Zuständen 1sσg und 2pσu und bildet die Rabi-Oszillationen.

Das durch Ionisation erzeugte Kernwellenpaket (NWP) kann sich alternativ entlang der zwei Potentialenergiekurven hin zu einem größeren Kernabstand monoton ausbreiten, was als Rollprozess bezeichnet wird, oder kann sich entlang der 2pσu-Kurve nach außen ausbreiten, gefolgt von der Einwärtsausbreitung in der 1sσg-Kurve und dann erneut in den 2pσu-Zustand versetzt werden, gefolgt von einer anschließenden Dissoziation, die als Schleifenprozess bezeichnet wird. Die rollenden und schleifenden Dissoziationswege führen zu unterschiedlichen KERs der ausgestoßenen dissoziativen Fragmente, die durch den Vergleich experimenteller Messungen mit Quantensimulationsergebnissen verifiziert wurden.

In vielen Bereichen, in denen Rabi-Oszillationen vollständig untersucht wurden, wie z. B. Quantenoptik und Quantenpunkte, ist das externe Laserfeld schwach. In der ultraschnellen und Starkfeld-Community wird häufig ein starker Femtosekunden-Laserpuls verwendet, um die Rabi-Oszillationen zu induzieren und sogar die ultraschnelle Dynamik von Atomen und Molekülen in Femtosekunden-Zeitskalen zu beobachten. Diese Wissenschaftler fassen die Rabi-Oszillationen in einem sich ausdehnenden Molekül zusammen:

„Unsere Erklärung, die auf der Kopplung von Kernbewegung und Elektron-Rabi-Oszillationen basiert, unterscheidet sich grundlegend von dem konventionellen Ein-Photon-Bindungserweichungsszenario. Unter Verwendung des konventionellen Floquet-Formalismus wurden verschiedene Dissoziationswege gut erkannt, und es wird vorgeschlagen, dass niedrigere Schwingungszustände kann die potentiellen Energiekurven ausschütten, wenn ein treibender Laserpuls stärker wird.Der Floquet-Formalismus funktioniert gut, wenn der treibende Laser eine Kontinuumswelleist, die die Dissoziationspfade aus energetischer Sicht eindeutig identifiziert,indem sie für den Verlust von Zeitinformationen bezahlt. “

„Wir schlagen jedoch ein grundlegend anderes Szenario für Rabi-Oszillationen vor, um fruchtbarere dynamische Prozesse über die vorherigen Studien hinaus zu untersuchen. Im Rabi-Oszillationsszenario kann H2+ zunächst ein Photon absorbieren und dann vom 1sσg-Zustand in den 2pσu-Zustand übergehen Die Population im 2pσu-Zustand ist größer als die im 1sσg-Zustand, H2+ im 2pσu-Zustand kann ein Photon emittieren und in den 1sσg-Zustand übergehen, wodurch eine vollständige Rabi-Oszillation entsteht.Wenn während der Dissoziation das NWP halbzahlige Vielfache von Rabi erfährt Oszillationen endet das Proton mit der Netto-Ein-Photonen-Absorption, die dem Bindungserweichungsszenario nur aus energetischer Sicht ähnlich ist“, fügen die Forscher hinzu.

„Das zeitaufgelöste Szenario erfüllt einen wesentlichen Schritt der bekannten Rabi-Oszillationen von Atomen zu Molekülen und führt zu einem vollständigen Verständnis der lasergetriebenen molekularen Dissoziation, insbesondere des Ausstoßes langsamer Kernfragmente. Der hier vorgestellte Elektronensprungmechanismus ist allgemein für die Starkfelddynamik eines sich ausdehnenden Moleküls, was auch Auswirkungen auf komplexe molekulare Prozesse hat, einschließlich der Kern-Elektronen-Korrelationen“, sagen die Wissenschaftler.