Das Wort „exotisch“ weckt vielleicht keine Gedanken an Uran, aber Tyler Spanos Untersuchungen exotischer Uranphasen bringen neue Erkenntnisse in die nukleare Nichtverbreitungsindustrie.
Spano, eine Nuklearsicherheitswissenschaftlerin am Oak Ridge National Laboratory des Energieministeriums, und ihre Kollegen untersuchten vier zuvor wenig untersuchte Phasen von Uranoxid: Beta (β-), Delta (δ-), Epsilon UO3 (ε-UO3) und Beta U3O8 (β-U3O8). Jede Phase hat einen einzigartigen Fingerabdruck, der aufzeigen kann, wann etwas Außergewöhnliches zu ihrer Entstehung geführt hat, und Organisationen wie der Internationalen Atomenergiebehörde dabei hilft, unbeabsichtigte Fehler oder offensichtlichen Missbrauch von Kernmaterial zu untersuchen.
„Es gibt noch offene Fragen, und wir versuchen, diese seit langem bestehenden Fragen in der Literatur zu klären“, sagte Spano.
Viele Uranoxid-Phasen wurden vor Jahrzehnten identifiziert, blieben aber bisher nur ansatzweise verstanden. Die α-Phase von U3O8 zum Beispiel ist üblich, aber die β-Phase wird unter ungewöhnlichen Bedingungen gebildet.
Spano konzentrierte sich während ihrer Postdoc-Arbeit am ORNL auf die wenig bekannte Welt der Uranoxidphasen. Ihrem Wissen nach arbeite niemand daran, β-, δ- oder ε-Phasen zu identifizieren, sagte sie. „Ich habe mich auf diese drei konzentriert, weil sie exotischer sind.“ Ihre Ergebnisse für β-UO3, δ-UO3 und ε-UO3 wurden kürzlich veröffentlicht. In Zusammenarbeit mit Andrew Miskowiec, Gruppenleiter für Materialien und Chemie am ORNL, half Spano auch bei der erstmaligen Veröffentlichung des Raman-Spektrums von β-U3O8.
Während viele Wissenschaftler an Uranoxidphasen interessiert sein mögen, erfordert die Durchführung von Experimenten mit radiologischem Material besondere Vorsichtsmaßnahmen und spezielle Geräte für die Materialanalyse – Bereiche, in denen ORNL hervorragend ist. Die Uranoxide sind übliche Nebenprodukte der Uranverarbeitung; Dieses Wissen wird der Nichtverbreitungsgemeinschaft helfen, bessere Werkzeuge zu entwickeln, um diese Materialien zu verstehen.
Spano und ihre Kollegen verwendeten mehrere Analysemethoden, um Uranoxide unter verschiedenen Bedingungen zu beobachten. Röntgenbeugung half ihnen, die chemische Phase von Materialien zu identifizieren. Optische schwingungsspektroskopische Techniken wie Raman und Infrarot ermöglichten es ihnen, die chemische Struktur auf kürzeren Längenskalen zu beobachten, was zur Identifizierung kleiner Mengen dieser Materialien verwendet werden kann.
„Die Art und Weise, wie sich UO3 durch die exotischen Phasen bewegt, ist etwas ungewöhnlich“, sagte Miskowiec. „Mein Team arbeitet an der Grundlagenforschung, um diese Materialien identifizieren zu können, wenn wir sie in der realen Welt beobachten, und um die ungewöhnlichen Bedingungen zu verstehen, die zu ihrer Entstehung geführt haben.“
Die Erkenntnisse aus dieser Forschung unterstützen die Wissenschaft auch über nationale Sicherheitsmissionen hinaus. Insbesondere die Struktur von ε-UO3 ist von Interesse für neuartige Wiederaufbereitungsmethoden, die an anderer Stelle am ORNL und international untersucht werden. Die detaillierte Kenntnis der Struktur dieser Phase ist hilfreich, um die physikalischen Eigenschaften des Materials zu verstehen und Messungen der Reaktionsgeschwindigkeit durchzuführen.
Das Team von Miskowiec wird weiterhin neue Wege zur Katalogisierung von Materialien erforschen, die im Kernbrennstoffkreislauf verwendet werden. Zum Beispiel hat die mysteriöse amorphe Phase von UO3 keine kristallographische Fernordnung. Dadurch lässt sich die Struktur zwar nicht mit Röntgenbeugung untersuchen, aber dennoch Informationen aus dem Raman-Spektrum gewinnen.
„Einige dieser Verbindungen werden durch bestimmte Prozesse hergestellt, was uns eine sehr spezifische Information liefert“, sagte Miskowiec. „Es ist nicht nur wichtig, die Verbindung zu identifizieren, sondern auch ihre Entstehungsbedingungen zu verstehen.“
Mehr Informationen:
Tyler L. Spano et al, Computationally Guided Investigation of the Optical Spectra of Pure β-UO3, Anorganische Chemie (2020). DOI: 10.1021/acs.inorgchem.0c01279
Tyler L. Spano et al, Unerwartete Merkmale in den optischen Schwingungsspektren von δ-UO3, Grenzen in der Nukleartechnik (2022). DOI: 10.3389/fnuen.2022.995292
Tyler L. Spano et al., Optische Schwingungsspektren und vorgeschlagene Kristallstruktur von ε-UO3, Zeitschrift für Kernmaterialien (2021). DOI: 10.1016/j.jnucmat.2021.153386
Andrew Miskowiec et al., Optische Schwingungsspektren von β-U3O8, Zeitschrift für Kernmaterialien (2022). DOI: 10.1016/j.jnucmat.2022.153894