Theoretisches Verständnis der Elektrokatalyse jenseits der thermodynamischen Analyse

Da eine grüne und nachhaltige Entwicklung auf erneuerbare Energien angewiesen ist, ist die Elektrokatalyse zu einer Schlüsseltechnologie geworden. Fortgeschrittenes theoretisches Studium ist ein wichtiges Mittel, um elektrokatalytische Reaktionen grundlegend zu verstehen. Hocheffiziente Methoden der Kohlenstoffneutralisierung (eCO2RR), des umgekehrten künstlichen Stickstoffkreislaufs (RANC) und der Sauerstoffchemie (OER und ORR) können alle durch Elektrokatalyse angetrieben werden.

In diesem Sinne kann das von Nørskov et al. entwickelte rechnergestützte Wasserstoffelektrodenmodell (CHE) den Einfluss des Elektrodenpotentials auf die freien Reaktionsenergien durch Verschieben des chemischen Potentials des Proton-Elektron-Paares beschreiben. Es wurde häufig zur Abschätzung der Thermodynamik in der Elektrokatalyse verwendet.

Die Untersuchung der Grenzflächenkinetik ist für das Verständnis der katalytischen Reaktion und das Design von Katalysatoren von entscheidender Bedeutung. Die Berechnung der potentialabhängigen Barrieren einer Proton-Elektron-gekoppelten Transferreaktion ist ein wichtiger Schritt der mikrokinetischen Modellierung in der Elektrokatalyse.

Das auf dem Kondensatormodell basierende Ladungs-Extrapolationsverfahren kann die Barriere unter einem bestimmten Potential einfach und genau erhalten, um den Einfluss des Elektrodenpotentials auf die Reaktion vollständig zu berücksichtigen. Die Grenzflächenmikroumgebung kann auch Oberflächenreaktionen beeinflussen, und die Berücksichtigung des Wettbewerbs zwischen mehreren Pfaden kann ein umfassenderes Verständnis liefern.

In einer Perspektive veröffentlicht in Chinesisches Journal für Katalysefasste ein Forschungsteam unter der Leitung von Prof. Jianping Xiao vom Dalian Institute of Chemical Physics, CAS, die Bemühungen zur Berechnung potentialabhängiger Barrieren auf der Grundlage der Ladungsextrapolationsmethode zusammen.

Elektrochemische Barrieren und potenzielle Effekte sind für eine genauere Beschreibung des Reaktionsmechanismus und der Aktivität wesentlich. Inzwischen ist auch die Berücksichtigung konkurrierender Reaktionspfade einer der wichtigen Aspekte, da neue Erkenntnisse und anomale Vulkantrends gewonnen werden können. Schließlich zeigt eine begrenzte Mikroumgebung eine Möglichkeit, die Kapazität an der Wasser-Elektroden-Grenzfläche abzustimmen, was zu einer Möglichkeit führt, die Reaktionsaktivität zu verbessern, was einen neuen Weg für das Elektrodendesign in der Elektrokatalyse eröffnen könnte.